A Systems Approach to the Design and Techno-Economic and Environmental Assessment of Sustainable Processes

Abstract

공정 시스템 공학은 공정 합성 및 설계에서 최적화, 제어 및 운영에 이르기까지 공정전반에 관한 문제를 다루며, 현 시점에 직면해 있는 기후변화 및 자원고갈과 같은 중대한 문제에 대한 해결책으로써 지속가능공정 개발에 관한 사회의 관심이 높아짐에 따라 연구 방법론이 발전 및 고도화되고 있다. 대표적인 사례로써 공정 모델링과 기술경제성 및 지속가능성 분석을 포함한 제품-공정 설계통합 등을 확인할 수 있으며, 해당 방법론의 경우 오랜 기간동안 신규 공정 개발을 위한 주요 방법론으로서 활용되어 왔다. 그러나, 최근 주목받고 있는 지속가능 자원 및 에너지원 기반 전기화학공정 및 바이오리파이너리 공정의 경우 화석자원을 원료로 하는 화학적 촉매 전환 기반 공정으로 대표되는 기존 공정과 상이한 기술적 특정을 가지며, 기존 공정 모델링 및 실증가능성 평가방법론은 지속가능공정 개발에 있어 직접적인 적용시 일부 한계점이 존재한다. 본 논문에서는 지속가능공정 개발을 위한 공정 시스템 공학적 접근을 두 가지 사례 연구를 통해 제시한다. 첫 번째 사례 연구는 전통적으로 Haber–Bosch공정의 고온·고압 조건에서 생산되어 온 암모니아를 대상으로 한다. 암모니아는 기존에 비료 원료로서의 수요가 지배적이었으나, 최근에는 탄소중립 에너지 시스템에서 에너지 캐리어 및 수소 캐리어로서의 활용 가능성이 주목받고 있다. 이에 따라 본 연구에서는 화석연료 기반 열화학 공정 중심의 생산 방식을, 재생전력을 활용할 수 있는 전기화학적 합성 공정으로 전환하는 시나리오를 설정하고, 공정 설계 및 실증가능성 평가를 수행하였다. 두번째 사례 연구는 화석연료 기반 나프타를 원료로 하는 기존 석유화학 공정에서 생산되는 범용 폴리머(폴리에틸렌, 폴리프로필렌)를 대체할 수 있는 생분해성 고분자인 PHB(polyhydroxybutyrate) 생산 공정을 다룬다. 기존 폴리머는 화석자원 사용에 따른 자원 고갈 및 온실가스 배출 문제뿐 아니라, 사용 후 폐기·미세플라스틱 등 환경부담이 누적되면서 재활용 및 대체 소재 개발이 중요한 과제로 부상하였다. 본 연구는 이러한 한계를 고려하여, 화석자원 대신 바이오 기반 친환경 탄소원을 활용하고, 에너지 집약적인 화학 촉매 전환 공정보다 상대적으로 마일드한 조건에서 운영 가능한 메탄 자화균 기반 바이오공정으로의 전환을 제안한다. 이를 통해 PHB 생산의 공정 설계, 경제·환경성 평가 및 시스템 수준의 개선 방향을 도출하였다. 지속가능한 신규 공정 개발을 위해 기존 공정 모델링 및 실증가능성 평가 방법론을 분석하고, 문헌 기반 데이터 구축을 통해 설계 입력자료를 체계화하였다. 구체적으로, 전기화학 공정의 핵심 성능 지표(전류밀도, 파라데이 효율, 전압 등) 및 운전 조건에 관한 문헌 데이터 수집·정규화 절차를 수립하였으며, 메탄자화균 배양 데이터의 분석을 통해 공정 설계를 위한 기초 데이터와 운전 조건(성장 단계/생산 단계 운전전략)을 설정하였다. 첫 번째 지속가능공정 개발 사례연구는 전기화학적 암모니아 생산공정 개발이며, 기존 문헌에서 제안된 여러 전기화학적 암모니아 생산 경로(질소환원반응, Li-매개 질소환원, 질산/질산염 환원 등)를 정리하고, 이상적인 성능 가정에 의존해 온 선행 TEA 연구의 한계를 지적하였다. 실제 보고된 전기화학 성능 (패러데이 효율, 부분 전류밀도, 전압, 안정성)을 기반으로 ASPEN Plus 활용 공정 모사와 MATLAB 활용 TEA 모듈을 구축 하여, 전극·전해질 조합, 질소 및 수소/전해질 공급 방식, 분리 공정 구성을 반영한 전주기 공정 모델을 개발하였다. 이를 통해 전기분해 스택 자본 지출, 전력 소비, 질소/질산 공급·정제, 다운 스트림 분리·정제로 인한 비용과 온실가스 배출 기여도를 정량화하고, 경제성 확보를 위해 요구되는 최소 성능 임계 값 (패러데이 효율, 암모니아 부분 전류밀도, 셀 전압 등)을 도출하였다. 분석 결과, 현재 보고 수준의 성능에서는 전통적인 하버-보슈 공정 대비 비용과 에너지 측면에서 열위에 있으나, 특정 성능 범위를 만족할 경우 재생전력을 활용한 분산형·저규모 그린 암모니아 생산 옵션으로서 잠재력이 있음을 보였다. 두 번째 지속가능공정 개발 사례연구는 생물학적 PHB 생산공정 개발이며, 메탄영양세균을 이용한 PHB 생산 공정을 대상으로, 실험–공정설계–TEA/LCA를 연계한 통합평가를 수행하였다. 먼저 실험실 규모 배양에서 무멸균 운전 가능성과 CH4/O2 조성을 수요 기반으로 조절하는 동적 가스 제어 전략을 검증하고, 이를 바탕으로 성장·PHB 축적에 대한 경험적 속도식과 물질수지 모델을 도출하였다. 해당 모델을 이용해 대규모 연속 공정(가스 재순환, 잉여 메탄 연소·에너지 회수, 이산화탄소 포집, 폐수 처리 포함)을 설계하고, 할로겐 용매를 사용하지 않는 비드밀링 및 SDS 기반 분리 공정을 통합하였다. TEA 결과, 제안된 다운 스트림 공정은 총 투자비와 운전비에서 차지하는 비중이 작아 환경성을 고려한 분리 공정 선택이 경제성 측면에서도 충분히 경쟁력이 있음을 확인하였다. LCA에서는 IPCC GWP100을 사용하여, 화석 천연가스와 매립가스·하수 슬러지 등에서 유래한 재생가능 메탄 (Renewable natural gas; RNG)을 비교하였다. PHB 생산·회수 및 유틸리티 기여도는 시나리오 간 유사한 반면, 메탄 공급 단계의 배 출·회피 배출이 전체 GWP를 지배하며, 특히 대기중으로 배출되는 폐메탄 (예: 하수 슬러지 가스)을 활용하는 경우 순온실가스 배출이 0 이하로 전환될 수 있음을 보였다. 두 가지 사례연구에서 다양한 원료 공급원을 고려한 최적 공정을 설계하고, 이에 따른 기술경제적, 환경적 영향을 판단함으로써, 기존 기술을 대체할 수 있는 경제/환경성을 가지는 전기화학적 암모니아 생산 및 생물학적 PHB 생산 공정의 기술적 임계성능 범위를 제안했다는 점에서 그 의미가 있다. 종합하면, 본 논문에서는 지속가능공정을 대상으로 (i) 실험 데이터에 기반한 제품 생산 통합공정 모델링, (ii) 전기화학·생물학적 공정의 특성을 고려한 공정 모델링 및 설계 설계, (iii) TEA/LCA를 활용한 실증가능성을 평가하였다. 본 연구 결과는 지속가능공정 개발 공정을 위한 기초자료로 활용될 수 있으며, 향후 기후변화완화에 긍정적인 기여를 할 수 있을 것이다;Process systems engineering encompasses issues related to process synthesis, design, optimization, control, and operation. As interest in sustainable process development grows in response to challenges such as climate change and resource depletion, research methodologies are advancing and becoming more sophisticated.. Notable examples include process modeling and integrated product-process design, often coupled with techno-economic and environmental assessments. These methodologies have long been crucial for the development of new processes. However, electrochemical and biorefinery processes, which are gaining attention owing to their sustainable resource and energy sources, exhibit distinct technical characteristics compared to conventional chemical catalytic processes that rely on fossil resources. Moreover, existing process modeling and feasibility assessment methodologies, primarily developed for chemical catalytic conversion processes, encounter limitations when applied directly to sustainable process development. This thesis proposes a process systems engineering approach to sustainable process development through two case studies. The first case study examines ammonia, which is traditionally produced under high-temperature and high-pressure conditions via the Haber–Bosch process. While ammonia demand has historically been driven by fertilizer use, its potential role as an energy and hydrogen carrier in carbon-neutral systems has recently attracted attention. This study establishes a scenario in which conventional fossil fuel–based thermochemical production routes are transitioned to an electrochemical synthesis process powered by renewable electricity, and conducts process design and feasibility assessment. The second case study examines polyhydroxybutyrate production, a biodegradable polymer that could replace commodity polymers such as polyethylene and polypropylene, which are manufactured through naphtha-based petrochemical processes. Conventional polymers pose challenges such as fossil resource depletion, greenhouse gas emissions, and environmental burdens from disposal and microplastic pollution. These issues have heightened the demand for improved recycling methods and alternative materials. To address these challenges, this dissertation advocates the transition to a methanotroph-based bioprocess that uses bio-based, sustainable carbon sources instead of fossil feedstocks and operates under milder conditions compared to energy-intensive catalytic chemical processes. Within this framework, we developed process design strategies, conducted techno-economic and environmental assessments, and identified system-level improvement directions for PHB production. To facilitate sustainable emerging processes, this study examines traditional process modeling and feasibility assessment methods and establishes a literature-based foundation for process design. Electrochemical process datasets were systematically compiled, and cultivation data for methanotrophic microorganisms were analyzed to define the baseline design inputs and key operating conditions for process synthesis and evaluation. A case study on sustainable process development examines electrochemical ammonia production. It synthesizes various electrochemical ammonia production pathways from the literature, including nitrogen reduction, Li-mediated nitrogen reduction, and nitrate/nitrite reduction. This study highlights the limitations of relying on ideal performance assumptions. Using the reported electrochemical metrics, a process model was developed using ASPEN Plus simulation and MATLAB's TEA module. This model incorporates electrode and electrolyte combinations, nitrogen and hydrogen/electrolyte supply methods, and separation configurations. It quantifies the costs and greenhouse gas emissions from electrolysis stack capital expenditures, power consumption, nitrogen/nitric acid supply/purification, and downstream separation/purification. The minimum performance thresholds for Faraday efficiency, ammonia partial current density, and cell voltage were determined for economic feasibility. The analysis shows that although the current performance levels are less favorable than those of the HaberBosch process in terms of cost and energy, the electrochemical process shows promise as a distributed, small-scale green ammonia production alternative using renewable energy, given specific criteria. The second case study on sustainable process development focused on the creation of a biological PHB production process. This study involved an integrated evaluation that connected experimentation, process design, techno-economic analysis, and life cycle assessment for a PHB production process utilizing methanotrophic bacteria. Initially, the feasibility of a dynamic gas control strategy, which adjusts the CH4/O2 composition, was verified in a laboratory-scale culture. Equations for growth and PHB accumulation and a material balance model were derived. Using this model, a continuous process was designed for gas recirculation, excess methane combustion/energy recovery, carbon dioxide capture, and wastewater treatment. This process integrates bead milling and sodium dodecyl sulfate-based separation processes without using halogen solvents. The TEA results showed that the proposed downstream process comprises a minor portion of the total investment and operating costs, confirming that the separation process choice is economically viable. In the LCA, the IPCC Global was used to compare fossil natural gas with renewable natural gas from landfill gas and sewage sludge. While the contributions of PHB production, recovery, and utility were similar across scenarios, emissions from methane supply dominated the overall GWP. Using waste methane, such as sewage sludge gas released into the atmosphere, could reduce net greenhouse gas emissions to below zero. The case studies are noteworthy for designing optimal processes across feedstock sources and assessing their techno-economic and environmental impacts. Through this approach, the performance ranges for electrochemical ammonia and biological PHB production processes present economically and environmentally viable alternatives to existing technologies. In summary, this study evaluated (i) an integrated product production process model based on experimental data, (ii) a process configuration and design considering electrochemical and biological processes, and (iii) the feasibility of demonstrating the feasibility of using TEA/LCA. The results of this study can serve as a foundation for process development and contribute to mitigating changes in preservation conditions.