Controlling Light Amplification from Metal Halide Perovskite Thin Films

Abstract

Metal halide perovskites, as solution-processable and non-epitaxial semiconductors, have attracted significant attention due to their outstanding optical properties, including high absorption coefficients and efficient photoluminescence. While extensive efforts have been devoted to their application in photovoltaics and light-emitting diodes (LEDs), their potential as optical gain media for coherent light sources has also been increasingly recognized. In particular, metal halide perovskites have demonstrated promising characteristics for amplified spontaneous emission (ASE), and lasing under optical pumping with low threshold, thereby motivating research toward electrically driven perovskite laser diodes. In this study, we investigate light amplification properties in perovskite thin films, focusing on not material composition but photonic structure based. The materials explored in this study include MAPbI3 and CsPbBr3, as well as mixed-cation and mixed-halide perovskite compositions derived from these materials. Based on these material systems, we explore how photonic structural engineering – such as thickness tuning, waveguide symmetry, and feedback grating integration – can effectively improve and control ASE and lasing behaviors in perovskite thin films. First, we examined the dependence of ASE behavior on film thickness. While thicker perovskite layers generally provide stronger optical confinement, excessively thick films suffer from reduced overlap between the excitation beam’s profile and the optical mode in the perovskite layer due to the short effective absorption length of perovskites. As a result, the ASE threshold exhibits a non-monotonic dependence on thickness. Our experimental results identify an optimal film thickness of approximately 150 nm that minimizes the ASE threshold under pulsed optical pumping. Second, we demonstrate that forming a symmetric waveguide structure by encapsulating the perovskite layer with a polymer such as poly (methyl methacrylate) (PMMA) leads to enhanced optical confinement and reduced surface scattering. These structural modifications result in improved ASE performance, including a lower threshold. The waveguide geometry also mitigates environmental degradation, thereby improving the operational stability of the device. Third, we integrate sub-micron periodic gratings into the perovskite thin-film architecture to realize distributed feedback (DFB) laser structures. Through both experimental characterization and multilayer slab waveguide analysis, we demonstrate the ability to control the lasing mode structure, including achieving single-mode or multi-mode operation and manipulating the polarization state (transverse electric (TE) / transverse magnetic (TM)) via structural symmetry and encapsulation design. This work emphasizes the role of photonic structure design, beyond material synthesis alone, in tailoring the light amplification properties of perovskite gain media. Our findings illustrate that through structural engineering – specifically thickness optimization, symmetric waveguide formation, and DFB integration – it is possible to significantly reduce the ASE threshold and enhance device stability. Furthermore, these strategies enable precise control over lasing characteristics and establish a foundation for future development of electrically pumped perovskite laser diodes and their application in photonic circuits, displays, sensing platforms, and other optoelectronic applications.;금속 할라이드 페로브스카이트는 용액공정이 가능하고 비-켜쌓기(non-epitaxial) 반도체 재료로서, 강한 흡수 및 광발광 특성을 포함한 우수한 광학적 특성 덕분에 활발한 연구 관심을 받아왔다. 지금까지는 주로 태양전지나 발광 다이오드 응용에 초점이 맞춰졌지만, 최근에는 결맞음 광소자의 구현을 위한 광이득 매질로서의 가능성 또한 주목받고 있다. 특히, 이들 소재는 낮은 임계값 조건에서의 증폭 자발 방출(ASE) 및 광 여기 하의 레이저 발진 특성을 보여주며, 향후 전기 구동형 페로브스카이트 레이저 다이오드에 대한 연구를 촉진하고 있다. 본 연구에서는 이러한 페로브스카이트 박막에서의 광 증폭 특성을 소재 조성보다는 포토닉 구조 기반의 접근을 통해 분석하였다. 실험에 사용된 주요 소재는 MAPbI₃ 및 CsPbBr₃이며, 이들로부터 유도된 혼합 양이온 및 혼합 할라이드 조성도 포함된다. 이러한 재료 플랫폼을 바탕으로, 박막 두께 조절, 대칭형 도파로 (symmetric waveguide), 분산 피드백 격자 (distributed feedback grating) 등 다양한 광학 구조 설계를 통해 ASE 및 레이저 특성을 어떻게 제어하고 향상시킬 수 있는지를 탐구하였다. 우선, 박막 두께에 따른 ASE 거동을 분석하였다. 일반적으로 두꺼운 박막은 광 모드의 가둠효과(confinement effect)를 증가시키지만, 페로브스카이트의 짧은 유효 흡수 길이로 인해, 너무 두꺼운 경우에는 여기 빔의 공간적 분포와 광 모드 간의 중첩이 감소한다. 이로 인해 ASE 임계값은 두께에 따라 비단조적인(non-monotonic) 경향을 보이며, 본 연구에서는 약 150 nm 전후의 두께에서 ASE 임계값이 최소화됨을 실험적으로 확인하였다. 또한, 페로브스카이트 박막 위에 PMMA와 같은 고분자를 코팅하여 대칭형 도파로 구조를 형성함으로써, 광 가둠효과가 향상되고 표면 산란이 감소됨을 확인하였다. 이러한 구조적 개선은 ASE 임계값을 낮추는 동시에 소자의 광 안정성과 수명까지 향상시키는 결과를 가져왔다. 나아가, MAPbI₃ 및 CsPbBr₃ 박막 내에 격자 구조를 도입하여 distributed feedback (DFB) 레이저 구조를 구현하였다. 다층 슬랩 도파로 모델(multilayer slab waveguide model)과 실험 분석을 통해, 단일모드 또는 다중모드 발진의 구현은 물론 TE/TM 편광 모드 선택까지 가능한 구조적 제어가 가능함을 입증하였다. 이는 인캡슐레이션(encapsulation) 설계에 따라 lasing 모드가 정밀하게 조정될 수 있음을 보여준다. 본 연구는 페로브스카이트 기반 광이득 매질의 특성을 단순한 소재 조성 변경이 아니라, 구조적 설계를 통해 효과적으로 조정할 수 있음을 실험적으로 입증하였다. 특히, 박막 두께 최적화, 대칭 도파로 형성, DFB 구조 통합이라는 세 가지 전략은 ASE 임계값을 현저히 낮추고 소자의 안정성을 강화시킬 수 있는 핵심 설계 요소임을 제시한다. 이와 같은 구조 설계 기반 접근은 향후 전기 구동형 페로브스카이트 레이저 개발 및 포토닉 회로, 디스플레이, 센서 등 다양한 광전자 응용으로의 확장을 위한 기반을 제공한다.