A first-principles study of titanyl phthalocyanine (TiOPc) as an effective buffer layer for surface spin systems

Abstract

본 논문의 연구 주제의 대상인 titanyl phthalocyanine (TiOPc)는 전이 금속으로 구성된 프탈로사이아닌 (transition metal phthalocyanine (TMPc), TM = Ti, V, Cu, Fe, Ni, etc.) 계열 분자들 가운데 비자성 (S = 0, S: total electron spin)을 띄는 분자이다. 최근 연구들에서 스핀 – 스핀 상호 작용 (spin-spin interaction)을 감소시키고, 스핀의 결맞음 시간 (coherence time)향상을 위해 분말 (powder) 형태의 TiOPc가 등구조 자성 화합물(isostructural magnetic compound)인 vanadyl phthalocyanine (VOPc, S = 1/2)과의 희석에 종종 활용된다고 보고된 바들이 있다. 본 연구에서는 양자 역학을 기반으로 다전자체계 시스템 (many electrons system)의 전자 구조적 특성 (electronic structure property)을 이해 및 분석, 설명하는데 용이한 밀도 범함수 이론 (density functional theory, DFT)를 활용하여 Ag(100, 4ML)표면에 흡착된 TiOPc가 진공 상태에서의 TiOPc에서 보이는 비자성 (S = 0)을 그대로 유지하는 것을 확인하였다. 또한, TiOPc가 분말의 형태뿐만 아니라 spins on surface system (표면 위 스핀 시스템)에서도 VOPc spin qubit을 위한 전도유망한 molecular decoupling layer가 될 수 있으며, 저온 주사 터널링 현미경(scanning tunneling microscope, STM) 실험에서 주로 decoupling layer로 사용되는 MgO, NaCl의 대체재로서의 충분한 가능성을 시사하고 있다. 본 이론 연구 결과들은 저온 주사 터널링 현미경 (STM)에서 수행된 Ag(100) 4ML 표면 위에서의 TiOPc 실험과 TiOPc/Ag(100, 4ML) 표면 위에서의 VOPc 실험 결과와 주요 전자 구조적 특성 (즉, total magnetic moment, charge transfer, HOMO와 LUMO에서의 orbital compositions, molecular symmetry 등)면에서 큰 일치함을 보이는 것을 확인하였고, 각 시스템에서의 이론 연구 수행을 통해 각각 진공 상태에서의 TiOPc, VOPc 시스템의 전자 구조적 특성을 유지하는 것을 확인하여 TiOPc의 효과적인 decoupling layer 로서의 가능성을 확인하였다. 따라서, 이는 다양한 표면 위에서의 등위 구조를 가지는 스핀 기반 큐빗 (isostructural spin based qubit)을 위한 decoupling, 그리고 templating layer로서 적합하다고 결론 내릴 수 있겠다.;Titanyl phthalocyanine (TiOPc), a non-magnetic molecule from the family of the metal phthalocyanines (TMPcs, Pc = C32H16N8TM, TM = Ti, V, Cu, Fe, Ni, etc.), is commonly used to dilute the isostructural magnetic compound vanadyl phthalocyanine (VOPc), to reduce the spin-spin interaction and enhance the coherence time of VOPc in powder. In our work, we use density functional theory (DFT) to confirm that TiOPc adsorbed on the Ag(100) surface remains non-magnetic (total electron spin S = 0), which indicates it is a promising templating host for VOPc spin-qubits not only in powder form but also in spins on surfaces systems. Our findings are in accordance with experiments conducted in a low temperature scanning tunneling microscope, which showed that TiOPc retains its vacuum like S = 0 electronic structure on both Ag and VOPc/TiOPc/Ag substrates. Therefore it is suitable as a decoupling and templating layer for isostructural spin-based qubits on a wide range of surfaces.