Chemical Process Design in Net Zero Era

Abstract

This thesis presents a comprehensive analysis of two pivotal aspects in chemical processes: reaction and separation. It encapsulates a detailed examination of the ultrasonic separation of ethanol-water azeotropic mixtures, a promising technique with potential environmental advantages over conventional methods and extends to assess the cost-effectiveness and carbon footprint of carbon capture and utilization (CCU) processes from diverse CO2 sources. By integrating experimental measurements with process simulations, and conducting exhaustive techno-economic analyses and life-cycle assessments, this thesis offers crucial insights into the economic viability and environmental impact of both innovative separation techniques and CO2 source-varied CCU processes, thus covering the core elements of reaction and separation in chemical processing. In Chapter II, we deal with ethanol-water separation processes. Ultrasonic separation of azeotropic mixtures has long been proposed as a promising separation technique, especially for ethanol-water mixtures. Since ultrasonic separation operates at ambient pressure, uses electricity as an energy source, and does not involve phase transitions, it is expected to have environmental advantages over conventional separation technologies. However, the economic and environmental potential of ultrasonic separation on a commercial scale still remains unknown. We conduct a combined experimental and computational study leading to a data-driven techno-economic analysis and life-cycle assessment of commercial-scale ultrasonic separation. We obtain experimental measurements of ethanol-water ultrasonic separation under room pressure, temperature of 10~55oC and carrier gas flow rate of 1~5 L min-1, and use them to develop process simulations. Our economic and environmental evaluations show that commercial-scale ultrasonic separation can reduce total annualized cost by more than 10% and CO2-eq emissions by more than 40%, making it a potentially attractive alternative to conventional thermal separation technologies. In Chapter III, this study aimed to clarify the cost-effectiveness and carbon footprint of CCU processes based on different sources of CO2. While there is ongoing extensive research into the conversion of CO2 into high value-added products, existing studies often neglect to consider diverse CO2 sources or focus solely on specific source like power plant. Given the differences in CO2 content and emission rates across different CO2 sources, economic and environmental evaluation results are expected to differ. Considering this aspect, we developed capture and utilization processes for CO2 originating from various point sources and directly from air. We conducted chemical absorption and direct air capture as capture processes, while electrochemical and thermochemical processes as utilization processes. The end products were CO and methanol, both holding substantial potential as precursors. Subsequently, we undertook comprehensive techno-economic analyses and life-cycle assessments for each source-to-product process to facilitate a comparative assessment of the levelized cost and carbon footprint of CO2 products.;본 논문은 화학 공정의 두 가지 핵심적인 측면인 반응과 분리에 대한 종합적인 분석을 제시한다. 분리 공정의 경우, 전통적인 분리 방법에 비해 환경적 이점을 가질 수 있는 유망한 기술로 여겨지는 에탄올-물 혼합물의 초음파 분리에 대한 자세한 분석을 포함한다. 또한, 다양한 CO2 배출원 기반 배출 가스의 탄소 포집 및 활용(CCU) 공정의 경제성과 탄소 발자국을 평가한다. 실험값 기반의 공정 시뮬레이션을 설계하고, 기술 경제성 분석과 환경 영향 평가를 수행함으로써 본 논문은 혁신적인 분리 기술과 CO2 배출원이 다른 CCU 공정의 경제적 타당성과 환경적 영향에 대한 중요한 통찰력을 제공한다. Chapter 2에서는 먼저 에탄올-물 분리 공정을 다룬다. 초음파 분리는 상압에서 작동하며 전기를 에너지원으로 사용하고, 상변화를 포함하지 않기 때문에 전통적인 분리 기술에 비해 환경적 이점이 있을 것으로 기대되는 기술이다. 하지만 상업적 규모에서의 초음파 분리의 경제적 및 환경적 잠재력은 아직 알려지지 않았다. 본 연구팀은 상업적 규모의 초음파 분리에 대한 기술 경제성 분석과 환경 영향성 평가를 수행하기 위해 실험 기반의 모델링을 수행한다. 상압, 1~5 L min-1의 캐리어 가스 유속에서 에탄올-물의 초음파 분리에 대한 실험값을 얻고 이를 초음파 분리 장치 모델링에 적용한다. 본 연구를 통해 상업적 규모의 초음파 분리 공정이 기존 공정 대비 전체 연간 비용을 10% 이상 줄이고 탄소 배출을 40% 이상 감소시킬 수 있음을 확인하였다. Chapter 3에서는 다양한 CO2 배출원을 기반으로 한 CCU 공정의 경제성과 탄소 발자국을 확인하였다. CO2를 고부가가치 제품으로 전환하는 연구가 활발하게 수행되고 있지만, 기존 연구들은 다양한 CO2 배출원을 고려하지 않거나 특정 배출원에만 초점을 맞추고 있다. CO2 함량과 유량이 다양한 CO2 배출원 간의 차이를 고려할 때, 경제적 및 환경적 평가 결과는 달라질 것으로 예상하였다. 이를 고려하여, 본 연구팀은 다양한 배출원과 공기 중으로부터 직접 CO2를 포집 및 전환하는 공정을 설계하였다. MEA 기반의 CO2 흡수 및 직접 공기 포집을 포집 공정으로, 전기화학적 및 열화학적 공정을 전환 공정으로 설계하였다. 최종 제품은 CO와 메탄올로, 둘 다 전구체로서 상당한 잠재력을 지니고 있다. 이어서 각 배출원-product 공정에 대한 종합적인 기술 경제성 분석과 환경 영향성 평가를 수행하여 CO2 제품의 levelized cost와 탄소 발자국을 비교 평가하였다.