Stable Chemical Product Design via Deep Learning

Abstract

본 연구는 안정한 화학제품을 개발하기 위한 deep learning (DL) 프레임워크를 다루었다. 제 2장부터 제 4장까지, 각 연구에서는 촉매 결정 구조, 촉매 열화, 유기 발광 다이오드 (organic light-emitting diode, OLED) 열화 등 다양한 시스템에 특화된 신경망을 통해 열역학적 혹은 동적 안정성을 간접적으로 나타내는 목표 물성을 성공적으로 예측한다. 예측된 값은 수많은 가능한 화학 물질들로부터 안정한 물질을 고속으로 탐색하거나, 안정성에 영향을 미치는 요인을 분석하는 데 활용된다. 제 2장에서는 초기 결정 구조(initial structure, IS)로부터 이완된 에너지(relaxed energy, RE)인 형성 에너지를 예측할 수 있는 딥 러닝 모델을 개발한다. IS2RE 작업은 이완된 결정 구조(relaxed structure, RS) 생성을 위한 기하학적 최적화 누락 측면에서 고속 대용량 가상 탐색(high throughput virtual screening, HTVS)을 가속화하는 데 유리하다. 따라서 IS2RE를 통한 형성 에너지 예측은 열역학적으로 안정한 결정 구조의 탐색에 매우 중요하다. 이를 가능하게 하기 위해 IS에 대한 상태 밀도(density of states, DOS)를 입력으로 받는, 화학적 지식을 기반으로 한 ESNet(Electronic Structure Network)이라는 컨볼루션 신경망(convolutional neural network, CNN)을 설계한다. 모델은 각 스핀 및 orbital 상태로부터의 기여도를 고려하고 컨볼루션 블록 어텐션 모듈(convolutional block attention module, CBAM)을 활용하여 DOS 신호로부터 효과적으로 특징을 추출한다. 그 결과, ESNet은 RS2RE 및 IS2RE 작업 모두에서 우수한 예측 성능을 달성했다. 또한, ESNet은 15,318개의 IS에서 926개의 열역학적으로 안정한 물질을 발견하여 전체 IS 대비 계산 비용을 82% 감소시켰다. 이러한 결과들은 ESNet이 실제 HTVS에 효과적으로 적용될 수 있음을 보여준다. 제 3장의 연구에서는 해석 가능한 ML 프레임워크를 개발하여 촉매 열화의 주요 요인을 밝혀낸다. 이 프레임워크는 간단한 linear sweep voltammetry (LSV)를 사용하여 몇 초 이내에 촉매 상태를 효율적으로 평가하며, 훈련된 모델에 적용 가능한 설명 가능한 인공지능 기법 (post-hoc XAI)을 통해 열화 기원을 조명한다. 실험적으로 수집된 5236개의 LSV 결과를 기반으로 훈련된 CNN은 총 전류 및 패러데이 효율을 예측하는 데 탁월한 성능을 보이며, 운전 조건 및 촉매 유형에 관계없이 CO 및 H2에 대한 패러데이 효율을 예측하는 데 있어 뛰어난 정확도(MAE 0.5% 미만)를 달성한다. XAI는 모델의 예측 메커니즘을 해석하여 임계 전압 영역을 촉매 성능 예측으로 시각화 하여 열화 요인을 식별한다. 해당 연구에서XAI를 통해 제시한 해석은 촉매 표면 분석 실험을 통해 검증되었다. 이를 통해 제안된 프레임워크의 신뢰성을 확인할 수 있다. 이 접근 방식은 빠르고 안정적인 성능 모니터링을 필요로 하는 촉매 프로세스, 배터리 열화 및 화학 공정 모니터링과 같은 다양한 전기 화학적 응용 분야에서 가능성을 가지고 있다. 더 중요한 것은 가능한 경로를 빠르게 탐색하여 열화 메커니즘에 대한 연구를 가속화할 수 있다는 것이다. 마지막으로, 제 4장의 연구에서는 유기 발광 다이오드 (organic light emitting diode, OLED)만큼 큰 분자의 BDE 예측을 위한 자기 지도 학습 (self-supervised learning, SSL)을 도입하여, 모델 아키텍처와 데이터 활용 모두의 한계를 해결하기 위한 프레임워크를 개발한다. 이 프레임워크는 작은 분자에서 얻은 BDE 데이터를 활용하여 OLED 만큼 큰 분자에 대한 BDE 예측을 용이하게 한다. 이 접근법은 균형 결합 해리 (homolytic bond dissociation) 및 불균형 결합 해리 (heterolytic bond dissociation) 반응을 모두 수용하여 결합 파괴로 인한 상태 변화를 포착하는 반응 기반 모델을 바탕으로 한다. 끊어진 결합 주변의 국소적인 환경에서 파생된 반응 표현을 사용한 BDE 예측은 제안된 모델을 더 큰 분자로 전달할 수 있도록 한다. 또한 분자 그래프에 모티프 노드를 도입하면 BDE와 관련이 높은 의미 정보의 모델링이 향상된다. 더 큰 분자에 대한 제한된 개방형 BDE 데이터베이스의 도전을 극복하기 위해 context 중심 표현 학습 (representation learning)을 위한 SSL 프레임워크를 설계한다. 결과 모델은 분자 크기에 대한 낮은 의존성을 보여주며, 이를 통해 안정적인 OLED 재료 설계의 가능성을 보여준다. 더욱이 특정 물리화학적 특성 제약 없이 설계된 사전 학습 모델은 BDE를 넘어 다양한 분자 특성을 예측할 수 있는 범용성을 나타낸다.