Development of a Machine-Learning-Assisted Method for the Analysis of X-Ray Spectra of Vanadyl Phthalocyanines Spin Qubit Candidates

Abstract

In this thesis, our focus was on investigating the electronic and magnetic properties of Vanadyl phthalocyanine on Ag (100) with varying thicknesses of Titanyl phthalocyanine interlayers, utilizing X-ray techniques. To enhance the efficiency of our calculations, I incorporated Bayesian optimization in our multiplet calculations. This approach allowed me to obtain a more accurate determination of the d orbital level splitting of Vanadyl, revealing distinctions from previous studies. Furthermore, in order to validate our findings, we performed DFT calculations and compared the results. This comprehensive approach provided a robust framework for analyzing the electronic and magnetic characteristics of the system under investigation. Overall, by combining experimental techniques, multiplet calculations aided by Bayesian optimization, and DFT simulations, we were able to gain deeper insights into the properties of Vanadyl phthalocyanine on Ag (100) with Titanyl phthalocyanine interlayers. ;본 논문에서는 XAS, XMCD 및 XLD와 같은 X선 스펙트럼을 이용하여 금속-유기 복합체의 전자 및 자기 특성에 대한 정보를 얻고 그 스펙트럼을 베이지안 최적화를 통해 분석하는 내용을 다루고 있다. 안정적인 실험 환경을 만들기 위해 극저온 초고진공 (UHV) 조건에서 실험하였다. 우리는 Ag (100) 표면 위에서 Vanadyl phthalocyanine (VOPc) 분자가 Titanyl phthalocyanine (TiOPc) 분자 사이에서 상호작용하는 양상을 연구했다. Multiplet calculation을 통해 표면에 흡착된 VOPc의 밀도에 따라, TiOPc의 밀도에 따라 Vanadyl 원자의 d 오비탈 분리를 분석하였다. Multiplet calculation을 효율적으로 하기 위하여 베이지안 최적화를 이용해 계산 방법을 개발하였고, 계산된 결과를 확인하기 위해 DFT calculation에서 얻은 결과와 비교를 하여 지금까지 직접적으로 분석하지 못했던 Vadanyl 원자의 d 오비탈 분리에 대해 정밀한 결과를 얻었다.