Construction and Characterization of a Sub-Kelvin Scanning Tunneling Microscope for Studying Single Atom/Molecule Magnets

Abstract

최근 나노미터 스케일에서 집적 양자 소자 개발 분야에 분자 스핀 (molecular spin)을 큐비트(qubit)로 활용하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 이에 따라 '주사 터널링 현미경(Scanning Tunneling Microscope, 이하 STM)'과 같이 개별원자/분자의 스핀을 정교하게 측정 및 제어할 수 있는 실험 도구에 대한 필요성이 증가하고 있다.이 논문에서는 초고속 자기장 변화가 가능한 2축 초전도 자석이 장착된 초고진공, 초저온 STM 제작 연구를 다룬다. 이 장비의 제작 목적은 개별 원자/분자 스핀의 양자 터널링 전류를 측정해 이들의 고유한 자기적 특성에 대한 연구를 진행하는 것이다. 이 장비에 장착된 자석은 시료 표면에 수직한 방향으로 최대 1 T, 수평한 방향으로 최대 0.25 T의 자기장을 발생시킬 수 있다. 또한 각 방향의 최대 자기장 변화 속도는 0.5 T/s, 0.1 T/s이다. 초저온 환경을 만들기 위해 ‘Joule-Thomson (JT)’ 효과를 이용한 냉각기를 자체 제작하였으며, 4He를 냉매로 사용해 실험 온도를 5-8 시간동안 최저 0.99 K (single shot mode)로 유지할 수 있었다. 냉매를 지속적으로 순환시키면 제한 시간 없는 작동이 가능하고, 실험 온도를 1.11 K (continuous mode)을 유지한다. 또한, 저온으로의 예냉을 위해 냉 매 유속을 증가시켜 4시간 안에 100 K에서 5 K로 도달이 가능하다.시료에 대한 정밀 측정 및 제어는 'STM 헤드(이하 헤드)'에서 이루어진다. 실험 진행의 안정성을 위해 외부 진동이 헤드로 전달되는 것을 차단해야 한다. 이를 위해 장비 외부 및 내부적으로 특수 구조물을 설치해 헤드에 가해지는 물리적 진동을 최소화했다. 또한, 헤드는 와전류로 인한 실험 온도 변화를 최소화하기 위한 설계와 재료를 바탕으로 제작하였다.장비 성능 분석을 위해 장비의 최저 온도(0.99 K)에서 Ag(100) 및 Au(111) 단결정 표면에 대한 고해상도 현미경 (Microscopy) 및 분광 (Spectroscopy) 측정을 시행하였다. 측정 결과 Ag(100) 표면에서 잡음 대 신호비는 2 % 이하이며 이로부터 해당 장비가 세계 최고 수준의 안정성을 보임을 확인했다. 또한, Au(111) 표면 위 FePc와 Er(Pc)2, 두 종류 분자들에 대한 실험을 통해서 단일 분자 조작과 측정을 시연하였다. 이 장비의 특성으로는 자기장 변화 속도 조절을 통해 큰 값의 자기 이방성 에너지 (Magnetic anisotropy energy)를 가진 원자 및 분자에 대한 연구가 가능하다는 점을 들 수 있다. 이러한 원자 및 분자 연구는 향후 단일 원자 자석, 단일 분자 자석 큐비트 (Qubit) 연구로 확장될 수 있다.;Recently, there have been many studies on molecular spins to utilize them as qubits in onsurface integrated nanoscale quantum devices. To achieve that goal, an elaborate tool to access and control individual spins at an atomic/molecular level, such as a scanning tunneling microscope (STM), is required. Here, we report on the construction of a low temperature STM equipped with a fast-ramping vector magnet. This tool was built with the goal to measure on single atomic/molecular spins while controlling the quantum tunneling of their magnetization. The magnet generates axial and lateral fields of 1 T and 0.25 T, with ramping speeds up to 0.5 T/s and 0.1 T/s, respectively.We employed the Joule-Thomson (JT) principle using a cryogen gas to cool down the cryostat, compatible with both 4He and 3He gases. Our special design of heat exchange mechanism enabled a precooling of the cryostat from 100 K to 5 K in only a few hours. Using 4He gas, we reached a base temperature (Tbase) of 1.110 ± 0.002 K in continuous circulation mode and 0.99 ± 0.005 K in single-shot mode at the STM head, anticipating a Tbase ~ 0.5 K with 3He gas. To decouple the STM head from mechanical vibrations, the system was installed on a floated concrete block of 80 tons and supported by a three-leg air spring damper. Additionally, we employed a unique design and special selection of material to minimize a possible heating from eddy currents in the fast-ramping magnet.High resolution microscopy and spectroscopy on a Ag(100) surface at the base temperature showed an outstanding performance of the system. An atomic resolution image revealed a noise level of only a few femtometers, together with a tunneling current fluctuation of ~20 fA, comparable to the most stable STM systems in the world. Using iron phthalocyanine and erbium (phthalocyanine)2 molecules adsorbed on the Au(111) surface, we were able to access spin states of individual molecules and demonstrated molecule-by-molecule addressability and controllability.