Anthropogenic Impacts on Organic Matter Degradation and Greenhouse Gas Emission in Three Large Asian Rivers

Abstract

Despite growing research on greenhouse gas (GHG) emissions from inland waters, few systematic efforts have been made to assess the GHG emissions from large Asian rivers under increasing anthropogenic stress. The main objective of this study was to explore impacts of water pollution on dynamics of three GHGs (CO2, CH4, and N2O) and dissolved organic matter (DOM) in the Ganges, Mekong, and Yellow River. Basin-wide field measurements were combined with small scale experiments to provide a comprehensive overview of DOM and GHG in three polluted Asian rivers. Factors controlling longitudinal and seasonal variations in the partial pressure of CO2 (pCO2), and CH4 and N2O concentrations were examined in the Ganges, Mekong, and Yellow River by simultaneously measuring gas concentrations and their stable C isotopes, and optical and molecular composition of DOM from 2016 to 2019. In order to elucidate the mechanism of wastewater derived DOM in GHG production, a continuous underway measurement of pCO2 in a polluted urban tributary of Ganges (Buriganga, Dhaka) was also conducted. An in-situ incubation at a lower Ganges location (at Brahmaputra confluence) was conducted to examine the mixing effect of wastewater effluent on biodegradation of mainstem organic matter (OM). Finally, optical properties and biodegradable DOM were measured monthly from May 2018 to April 2019 at a location in the lower Ganges (Kushtia, Bangladesh) in order to explore seasonal shifts in source, lability, and composition of DOM. The levels of pCO2, CH4, and N2O were distinctively higher in polluted tributaries and affected reaches of the Ganges and Mekong than in the Yellow River. Across these basins, dry-season mean concentrations of CO2, CH4, and N2O were 1.6, 2, and 7 times higher than those measured in the monsoon season, respectively. The localized pollution effect and seasonal variation in GHGs were also evident in δ13C-CO2 and δ13C-CH4, and optical properties of DOM. Higher mean dissolved organic C (DOC) concentrations, fluorescence index (FI), protein-like fluorescent DOM (FDOM; C3), spectral slope at 275–295 nm, and spectral slope ratio in tributary and wastewater (T&W) compared to the mainstem reaches were consistent with the spatial variation in GHGs. These indices were higher in both mainstem and T&W during the dry season suggesting higher contribution of wastewater (relative to river flow) derived and autochthonous DOM compared to the monsoon season. Molecular composition of DOM in the Ganges, Mekong, and Yellow River exhibited higher relative abundance of heteroatomic formulas compared to large world rivers such as Amazon, Congo, Danube, Yangtze, and so on providing further evidence of anthropogenic perturbation in Asian rivers. Continuous underway measurements in the Buriganga, an urban tributary of the Ganges traversing the megacity Dhaka, exhibited 15 times higher pCO2 and 7 times higher DOC concentration in Buriganga compared to the mainstem Ganges at the confluence. The in-situ incubation with mixed water (10% wastewater) also revealed enhanced biodegradable DOC (BDOC) and CO2 production compared to the mixing average of mainstem and wastewater. Changes in the optical and molecular composition provided evidence of enhanced consumption in the mixed water suggesting synergistic enhancement of riverine DOM biodegradation upon addition of wastewater. Monthly measurements of pCO2 and BDOC exhibited clear seasonal variation in the lower Ganges with the highest values observed during the monsoon season. Higher values of humification index, specific ultraviolet absorbance at 254 nm, and humic-like FDOM during the monsoon imply biodegradation of plant and soil OM may be the major source of pCO2 at the sampling site, which is not affected by urban wastewater. On the other hand, higher levels of biological index, FI, and C3 during the dry season indicate predominant contribution of autochthonous OM from primary production. Anthropogenic perturbation in GHG and DOM in the polluted Asian rivers were clear in basin-wide measurement under contrasting hydrological condition. The high-resolution urban tributary measurements and in-situ incubation provided evidence of enhanced lability by priming effect and altered the intrinsic optical and molecular composition of DOM. The overall results suggest that neglecting localized anthropogenic impacts on urbanized river basins can result in a substantial underestimation of global riverine DOM and GHG emissions.;육수의 온실기체(GHG) 배출에 대한 연구가 증가하고 있음에도 불구하고, 증가하는 인위적 스트레스 하에서 발생하는 아시아 대형 하천의 온실 가스 배출량을 평가하기 위한 체계적인 노력은 거의 이루어지지 않은 편이다. 따라서, 이 연구의 주요 목표는 갠지스강, 메콩강, 황하에서 세 가지 GHG(CO2, CH4, N2O)와 용존 유기물(DOM)의 역학에 대한 수질 오염의 영향을 평가하는 것이다. 유역 전체의 현장 측정은 오염된 3개의 아시아 강에서 DOM 및 GHG에 대한 포괄적인 개요를 제공하기 위해 소규모 실험과 함께 결합하였다. 2016년부터 2019년까지 갠지스, 메콩, 황화강의 CO2(pCO2) 분압, CH4 및 N2O 농도의 변화를 제어하는 요인을 대상으로 가스 농도와 탄소 안정동위원소, DOM의 광학적, 분자적 구성을 동시에 측정하였다. GHG 발생에서 폐수 유래 DOM의 매커니즘을 설명하기 위해, 갠지스의 오염된 도시 지류(부리강가, 다카)에서 pCO2를 여러 번 측정하였다. 또한 갠지스 하류(브라흐마푸트라 합류 지점 하류)에서 현장 배양을 통해 본류(mainstem) OM의 생분해에 대한 폐수 유출물의 혼합 효과를 조사하였다. 마지막으로, DOM의 출처, 안정성 및 구성의 계절적 변화를 조사하기 위해 2018년 5월부터 2019년 4월까지 매월 광학적 특성과 생분해성 DOM을 갠지스 하부(방글라데시 쿠시티아)의 위치에서 측정하였다. pCO2, CH4 및 N2O의 수준은 오염된 지류에서 두드러지게 높았으며 황하보다 갠지스와 메콩 지역에 영향이 컸다. 이 분지에서 건기 평균 CO2, CH4 및 N2O 농도는 장마철에 측정 된 것보다 1.6, 2, 7 배 더 높았다. δ13C-CO2 및 δ13C-CH4 및 DOM의 광학적 특성에서도 국지적인 오염 효과와 GHG의 계절적 변화가 분명하다. 평균 용존 유기물 C(DOC)농도, 형광 지수(FI), 단백질 유사 형광 DOM(FDOM; C3), 275–295 nm 에서의 스펙트럼 기울기, 본류 도달 거리 대비 T & W의 스펙트럼 기울기 비율은 온실가스(GHG)의 공간적 변화와 일치했다. 이러한 지표는 건기 동안 본류 통과 T & W 에서 모두 더 높았으며, 이는 장마철에 비해 유입된 폐수 (하천 흐름 대비)와 파생 및 자생 DOM의 기여도가 더 높음을 시사한다. 겐지스, 메콩, 황하강에서 DOM의 분자 구성은 아마존, 콩고, 다뉴브, 양쯔강 등과 같은 세계 대형 하천에 비해 상대적으로 풍부한 이종 방식을 보여 아시아 강에서의 인위적인 변화 증가 추세를 알 수 있다. 거대도시 다카를 가로 지르는 갠지스 강의 도시 지류인 부리강가에서의 연속 분석 측정 결과, 합류 지점인 갠지스의 본류보다 부리강가에서 15 배 더 높은 pCO2와 7 배 더 높은 DOC 농도를 나타냈다. 혼합수(10% 폐수)를 사용한 현장 인큐베이션에서도 본류 및 폐수의 혼합 평균에 비해 BDOC 및 CO2 생산이 개선되었다. 광학 및 분자 구성의 변화는 혼합수에서 소비가 증가했다는 사실을 알 수 있어, 폐수 추가 시 강 DOM 생분해의 시너지 효과를 높였다. pCO2 및 BDOC의 월별 측정은 강우기 동안 관측된 값이 가장 높은 갠지스강 하부 지역에서 명확한 계절적 변화를 나타냈다. 더 높은 부식화 지수, 254 nm의 특정 자외선 흡광도, 강우기 동안 FDOM은 도시 폐수의 영향을 받지 않는 식물과 토양 OM의 생물 분해의 주요 원인이 될 수 있음을 알 수 있다. 반면, 건기 동안 높은 수준의 생물학적 지수, FI 및 C3는 일차 생산자가 OM의 주된 기여를 나타낸다. 오염된 아시아 강에서 GHG와 DOM의 인위적 교란은, 유역 전체 측정을 통해 수문학적 조건을 통해 더 분명해졌다. 고해상도 도시 지류 측정 및 현장 인큐베이션은 프라이밍 효과에 의해 향상된 안정성의 증거를 제공하고, DOM의 본질적인 광학 및 분자 구성을 변화시켰다. 전반적인 결과로 도시화된 하천 유역에 대한 국지적인 인위적 영향을 무시하면, 전 세계 하천 DOM 및 GHG 배출량을 상당히 과소 평가될 수 있음을 알 수 있다.