Double Hole Transport Layer for Silicon / Vacuum Processed Perovskite Tandem Solar Cells.

Abstract

Silicon / perovskite (PVSK) based tandem solar cell is receiving attention due to its possibility of achieving high efficiency with low manufacturing cost[2-5]. Considering the consistency of manufacturing process, it is desired to fabricate the PVSK top cell via vacuum process. We have successfully demonstrated silicon / vacuum processed PVSK tandem cell by utilizing double hole transport layer (dHTL). It is revealed that application of conventional HTL materials such as PEDOT:PSS, NiO and Spiro-TTB result in open circuit voltaic (Voc) and fill factor (FF) due to the significant leakage path formed at the interface of HTL/vacuum processed PVSK. We overcome this drawback by applying additional organic HTL to form dHTL. The P3HT, PTB7-Th and Spiro-TTB are utilized as the additional HTL. The performance of the tandem cell is greatly improved by applying the dHTL compared to that with single HTL. Among the dHTL tandem cell, the tandem cell with PEDOT:PSS / PTB7-Th dHTL exhibited best performance with the Voc of 1.65V and the best power conversion efficiency of 17.15%. This result shows leakage originated from the imperfectness of vacuum processed PVSK layer is effectively protected by constructing the dHTL. ;용액공정은 유무기 태양전지 제작에 가장 널리 쓰이는 제작 방법이며 관련 연구도 활발히 이루어지고 있다. 하지만 균일성이 떨어져 대면적을 고르게 코팅할 수 없으며 산소와 수분에 민감하다는 용액공정의 한계점은 유무기 태양전지의 상용화를 늦추고 있다. 이러한 문제점을 해결하기위해서 열 증착 방법을 사용한 태양전지 제작법 개발은 필수적이다. 본연구에서는 페로브스카이트 층을 포함한 모든 층을 열 증착 방법을 사용하여 단일 페로브스카이트 태양전지와 실리콘-페로브스카이트 텐덤 태양전지를 만드는 방법에 대한 내용을 다루고 있다. 이때 페로브스카이트 층은 PbI2와 MAI를 동시 증착 시키는 방법을 사용하였다. 본 연구에서는 진공증착법을 사용하여 실리콘-페로브스카이트 텐덤 태양전지를 제작하고 분석하였다. 텐덤 태양전지는 P형 결정질 실리콘 전지 위에 정공수송층(HTL)/페로브스카이트(CH3NH3PbI3)/ C60/ BCP/ ICO/ Ag 순서대로 쌓아서 제작하였다. 텐덤 태양전지를 제작하는 가장 큰 목적은 두 전지를 연결함으로써 개방 회로 전압(Voc)을 높이는 것이다. 유리위에 ITO가 패턴 된 기판을 사용하여 동일한 구조로 단일 태양전지를 제작하였을 때 개방 전압은 1.02V였고 실리콘 전지의 개방전압은 0.7V이기 때문에 이론적으로 텐덤 태양전지의 개방전압은 최대 1.7V이다. 하지만 실리콘 전지 위에 정공소송층으로 spiro-TTB를 증착 한 디바이스의 경우 상부전극이 단락 되어 개방 전압이 0.7V가 나왔다. 위 결과를 통하여 유리와 실리콘의 표면 특성이 다르며, 이러한 표면특성이 물질이 표면에 밀착되는 정도에 영향을 미친다는 것을 알 수 있었다. 앞서 언급한 실리콘-페로브스카이트 텐덤 태양전지에서 단락문제를 해결하기 위하여 정공수송층으로 PEDOT:PSS 물질을 도입하였다. PEDOT:PSS는 실리콘 전지와 밀착이 잘 된다는 장점을 가지고있어 텐덤 태양전지를 제작하였을 때 높은 개방 전압을 얻을 수 있었다. 또한 PEDOT:PSS를 사용하였을 때 fill factor(FF)가 낮아지는 현상은 PEDOT:PSS 위에 고분자층을 한번 더 코팅해주는 더블 HTL 방식을 도입하여 해결할 수 있었다. 더블 HTL을 사용한 결과 중 PEDOT:PSS / PTB7-Th 샘플에서 개방 전압 1.62V, 최대효율 17.1%를 얻을 수 있었다. 본 연구에서는 페로브스카이트층과 전자수송층을 용액을 사용하지 않는 열 증착 방법을 사용하여 실리콘-페로브스카이트 텐덤 태양전지를 제작하였고 개방회로전압을 대폭 향상시킬 수 있었다.