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Magnetism of surface-embedded lanthanide single ions with room temperature structural stability

Magnetism of surface-embedded lanthanide single ions with room temperature structural stability
Ahmed, Safa Lamia
Issue Date
대학원 물리학과
이화여자대학교 대학원
Andreas Heinrich
The purpose of this investigation is to advance the understanding of magnetism at the atomic level and reduce the size of data storage and quantum computing unit to the ultimate limit. Holmium atoms adsorbed on magnesium oxide (MgO) film on Ag (100) exhibit magnetic bistability up to 45 K [Science 352, 318 (2016)]. The magnetic bistability is lost at higher temperatures owing to loss of the uniaxial ligand environment that is triggered by diffusion and nucleation of the adatoms. Thus, we aimed at devising a system with enhanced structural stability while retaining the uniaxial feature, that is, finding a stable magnetic ion with room temperature structural stability. Structural stability of single atoms could be enhanced by embedding them in the oxide layer instead. We achieved this by growing different ultra-thin films of MgO on Ag (100) while co- depositing lanthanide atoms of interest (Sm, Tm, Er, Ho, Dy, Gd). RT scanning tunneling microscopy images show negligible surface diffusion and nucleation of the embedded ions. This shows enhanced structural stability at RT for the embedded system unlike in the case of adatoms. Photon absorption techniques using circular polarized X-rays, such as X-ray magnetic circular dichroism (XMCD), can give element specific magnetic spin and orbital moments. XMCD was measured on the sample in two different sample orientations; one with the X-ray and magnetic field along the plane of the sample surface and the other perpendicular to the sample surface. The difference in magnetization intensities between the two different sample orientations gives the direction of the embedded ions’ magnetic anisotropy. Using XMCD on the embedded ions, we reveal out-of-plane magnetic anisotropy for Sm and Tm; in-plane anisotropy for Ho and Dy and negligible magnetic anisotropy for Er and Gd. Magnetization loops, i.e. XMCD intensities at varying fields at 2.5K reveal paramagnetic loops for all our embedded systems. The loops were also taken at two different sample orientations to further confirm the magnetic anisotropies and to check whether the system behaves like a magnet in any one of those two orientations. Using X-ray magnetic linear dichroism (XMLD) to study the charge anisotropies at varying temperatures and fields, we reveal a strong crystal field environment for the embedded systems, particularly for Sm and Tm. Simulations were generated via multiplet calculations with crystal field charge geometries from Density Functional Theory (DFT) results. XAS, XMCD, XMLD and M-H loops were simulated for the embedded systems using multiplet calculations and they all show agreement in the spectral shape and general trend with that of our experimental data. We used multiplet calculations also to find the magneto crystalline anisotropy energy (MAE) barrier, i.e. the zero- field splitting of the lowest energy multiplet for our elements. The MAE and first excited state are largest for Sm which enriches Sm’s potential to act as a stable atom magnet. The energy level scheme also reveals that Gd may be suitable for ESR measurement studies. In conclusion, combining results from experimental data analysis and simulation, we rationalize interaction between the 4f electrons and their ligand environments and determine the ions’ magnetic level structure.;본 연구의 목적은 원자 수준에서 자기적 특성에 대한 이해를 높이고 저장 장치 와 양자 컴퓨팅 장치의 크기를 초소형화 하는 것입니다. 은 (Ag) (100) 표면 위에 산화 마그네슘 (MgO) 박막에 흡착 된 홀뮴 (Ho) 원자는 45 K [1,2] 이하의 온도 에서 잔류 자기 성질을 보인다. 흡착된 원자가 높은 온도에서 확산됨에 따라 원자 클러스터가 생성되고 이로 인해 리간드 환경이 단축에서 손실되어 자기 쌍안정성 은 높은 온도에서 손실됩니다. 단일 원자의 구조적 안정성은 흡착보다 산화물 층에 포함시킴으로써 향상될 수 있습니다. 우리는 다양한 란타나이드 원자 (Ho, Dy, Er, Sm, Gd, Tm)를 Ag(100) 위에 MgO와 함께 증착했습니다. 상온에서 주사터널현미경 (STM) 이미지로 매립 원자의 구조적 안정성을 확인할 수 있는데, 이는 매립 원자가 상온에서도 확산을 거의 일으키지 않아 원자 클러스터가 거의 형성되지 않기 때문입니다. 우리는 XAS (X-ray Absorption Spectroscopy) 및 XMCD (X-ray Magnetic Circular Dichroism)와 같은 광자를 이용한 시스템으로 각 원자의 평행 방향과 수직 방향 에서 자화 정도의 차이를 측정하고 이를 이용하여 자기 모멘트를 측정했습니다. 이 측정은 툴륨 (Tm) 및 사마륨 (Sm)의 수직방향 자기 비등방성을 보이고, 홀뮴 (Ho) 및 디스프로슘(Dy)은 평면 방향 자기 비등방성을 보인다. 또한 에르븀 (Er) 과 가돌리늄(Gd)에 대해서는 특정 방향으로 강한 자기 비등방성을 보이지 않는 것을 발견했습니다. 우리는 모든 매립 원자 시스템에서 2.5 K 상자성 루프를 관찰 했습니다. 우리는 실험 결과를 밀도범함수이론(DFT)으로 계산하였고, 이 계산 결과에 다 중 계산 시뮬레이션을 사용하여 실험과 같은 결과를 보이는 것을 확인하였습니다. 또한 이 결과를 이용하여 자기결정 이방성 에너지를 확인할 수 있었고 이를 통해 매립 원자의 리간드 필드에 대해 이해할 수 있습니다. 이 시스템은 이러한 시스템 의 자기 특성을 결정하는 데 중요한 역할을 합니다. 또한 다중 항 계산을 사용하 여 자기 결정 이방성 에너지 (MAE) 장벽, 즉, 요소의 최소 에너지 다중 항목의 제로 자장 분할을 발견했습니다. MAE와 처음 여기 상태는 Sm의 최대이며, Sm이 안정된 원자 자석으로 기능 할 가능성을 높입니다. 에너지 레벨 제도는 Gd가 ESR 측정 연구에 적합 가능성이 보입니다. 결론적으로, 실험 데이터 분석과 시뮬 레이션 결과를 조합하여 4f 전자와 그 리간드 환경 사이의 상호 작용을 합리화하 고 이온의 자기 레벨 구조를 결정합니다.
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