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Polarized Raman scattering study ofCH3NH3PbCl3 single crystals

Polarized Raman scattering study ofCH3NH3PbCl3 single crystals
Issue Date
대학원 물리학과
이화여자대학교 대학원
Over the years, many studies on solar cells and absorber materials have been conducted to improve the efficiency of photovoltaic devices. However, there have been many challenging issues for the solar cell materials to ensure longer lifetime of the cell and better chemical stability for practical application. In particular, for organic-inorganic hybrid perovskite materials, the role and characteristics of organic cations, which play an important role in enabling solar cells to serve as light harvesting devices, remain unclear. In this study, Raman intensity as function of a polarization angle of Raman excitation light was investigated to understand the fundamental properties related to structural characteristics. One of the interesting features of organic-inorganic hybrid perovskite is that it has different phases as the temperature varies. In the case of methylammonium lead chloride (CH3NH3PbCl3) which is the sample of this study, two phase transitions (from cubic to tetragonal and to orthorhombic) occur from room temperature (RT) to low temperature of 80K. However, we experimentally found that the intensity change of each peak associated with methylammonium ion (CH3NH3+) as a function of the polarization angle remains the same regardless of the temperature, either at 80K or at RT. In addition, we compare this with the calculation of Raman intensity and the experimental result and the calculation results show the good correspondence when the methylammonium ion was oriented to [110] direction. To further confirm our conclusion, comparison with density functional theory (DFT) calculations was conducted, which also resulted in the lowest energy when methylammonium ions were oriented in the [110] direction and most stable structure could be taken. Furthermore, the results of experiments and calculations suggest that a methylammonium ion surrounded by a PbCl3 framework acts as if it is a free molecule regardless of temperature, i.e., despite undergoing phase transition, and is oriented in a specific direction ([110] for chloride). Therefore, Raman spectroscopy is highly useful tool to observe the most fundamental structural characteristics of the sample. ;수 년간, 태양 전지 및 흡수층 재료에 대한 많은 연구가 수행되어 광전변환 소자 효율을 향상시켰다. 하지만 여전히 수명이나 화학적 안정성과 같은 상용화와 관련된 많은 문제가 완전히 해결되지 않고 있다. 특히, 최근 들어 활발히 연구가 진행되고 있는 유-무기 하이브리드 페로브스카이트 물질을 사용한 태양 전지에서 전지가 빛을 수확하는 데 중요한 역할을 하는 유기 양이온의 메커니즘이나 특성은 잘 밝혀지지 않았다. 이 연구에서는 이러한 기본 특성이 물질의 성능에 미치는 영향을 연구하기 위해 편광 각도에 따른 Raman intensity 변화를 통해 구조적 특성을 조사하였다. 유-무기 하이브리드 페로브스카이트 의 큰 특징 중 하나는 온도 변화에 따라 다른 상을 가진다는 것인데, 시료로 사용했던 메틸 암모늄 납 클로라이드의 (CH3NH3PbCl3)경우 상온에서 80K의 저온까지 총 3번의 상 전이가 일어난다. 이 때, 각 상 마다 가지는 특징들이 다른데 space group, 격자 상수, 극성을 대표적인 예로 들 수 있다. 하지만 실험 결과에서는 80K의 저온이든 상온이든 편광 각도에 따른 픽 별 intensity 변화는 온도에 상관없이 같음을 확인할 수 있었다. 또한 이를 Raman intensity 구하는 계산과 비교해보았을 때, 메틸 암모늄 (Methylammonium, CH3NH3+) 이온이 [110]으로 배향되었을 경우 실험 결과와 계산 결과가 제일 잘 맞는 것을 확인 할 수 있었다. 이에 대한 독립적 근거를 얻기 위해 밀도 범함수 이론 (Density Functional Theory, DFT) 계산과 이차 비교를 진행했고, 이를 통해서도 메틸 암모늄 이온이 [110] 방향으로 배향되어있을 때, 제일 낮은 에너지를 가지게 되어 가장 안정적인 구조를 취하게 된다는 것을 알 수 있었다. 따라서, 실험 및 계산 결과를 통해 메틸 암모늄 이온은 온도에 상관없이 즉, 상 전이를 겪음에도 불구하고 그와 상관없이 PbCl3 뼈대 구조로 둘러 싸여있는 MA 이온은 특정 방향(클로라이드의 경우 [110]방향)으로 배향되어있으며, 그 방향에서 페로브스카이트는 가장 안정적인 구조를 가지게 된다는 사실을 알 수 있었다. 본 연구를 통해, 라만 분광 기술은 구조 변화와 같은 시료의 가장 기본적인 특성을 계산과 실험을 통하여 측정할 수 있는 유용한 기술임을 알 수 있었다.
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