A novel ratchet mechanism for nanoparticle transport created by a flexibility gradient on DNA molecules and modulation of salt concentration

Abstract

Regulating and directing the molecular-level motion are highly desired to design artificial molecular machines. We directed a macroscopic rolling of a nanoparticle bound to DNA by constructing a flexibility gradient along a dsDNA molecule and modulating salt concentrations. First of all, the flexibility gradient on a DNA is designed by reducing local persistence length gradually from 50 nm to 40 nm, that is a gradual change in sequence-dependent flexibility. A positively charged nanoparticle wrapped by the DNA rolls towards the more flexible regions because of the angle potential difference. Second, we induced a macroscopic nanoparticle rolling through ratchet mechanism by switching an asymmetric potential on and off. The periodic asymmetric potential is created by repeating the flexibility gradient on DNA molecules. When the salt concentration is low, the number of DNA monomers wrapping a nanoparticle is large, so that the nanoparticle moves to the minimum of the potential. When the high salt concentration causes the small number of DNA monomers attached to the nanoparticle, the nanoparticle hardly senses the potential and moves freely on DNA. Altering the salt concentration low and high forces the nanoparticle to move to the forward. In this work, we suggest a novel kind of Brownian ratchet with DNA and nanoparticles. ;인공 분자 기계를 만들기 위해 분자 수준의 움직임을 규제하고 유도하는 것이 요구된다. 우리는 dsDNA 분자를 따라 유연성 그라디언트를 만들고 염 농도를 조절함으로써 DNA에 붙어있는 나노 입자의 구름을 거시적으로 한 방향으로 유도했다. 먼저, DNA 분자에 유연성 그라디언트를 서열에 따라 달라지는 persistence length를 50 nm에서 40nm 로 점차 감소시키며 설계하였다. 양전하를 띠는 나노 입자는 DNA에 의해 감싸여져 있게 되며, 각 포텐셜 차이로 인해 감싸여진 상태로 DNA의 가장 유연한 부분으로 굴러가게 된다. 그 다음, 우리는 비대칭 포텐셜을 켰다 껐다 하며 래칫 메커니즘을 통해 나노 입자의 거시적인 구름을 유도했다. 주기적인 비대칭 포텐셜은 DNA 분자에 유연성 그라디언트를 반복함으로써 만들어졌다. 염 농도가 낮을 때, 나노 입자를 감싸고 있는 DNA의 모노머 수가 크므로 나노 입자는 DNA 굽힘에 따른 각 에너지의 차이에 의해 포텐셜의 최솟값에 위치하게 된다. 높은 염농도는 적은 수의 DNA 모노머가 나노 입자를 감싸게 하고, 나노 입자는 각 포텐셜의 차이를 거의 느끼지 못해 DNA 위에서 자유롭게 움직이게 된다. 이 때, 포텐셜이 비대칭이므로 포텐셜의 최솟값이 다음 포텐셜 우물에 더 가깝다면, 나노 입자는 뒤의 포텐셜 우물로 갈 확률보다 앞의 포텐셜 우물로 갈 확률이 더 클 것이다. 염 농도를 주기적으로 높였다 낮췄다 한다면 나노 입자는 점진적으로 앞으로 나아가게 된다. 따라서, 이 연구에서 우리는 새로운 종류의 Brownian on-off 래칫 메커니즘을 DNA와 나노입자를 이용해 제안하고자 하였다.