서울시 입자상 물질의 건식침적량 특성에 관한 연구

Abstract

건식 침적은 입자상이나 가스상 오염물질들이 강수나 강우현상 없이 대기 중으로부터 지표면으로 이동되는 제거기작을 말한다. 최근 외국의 건식 침적 연구는 총 건식침적량의 90% 이상이 10㎛ 이상의 거대입자 침적에 의해 좌우된다고 보고하면서 거대입자의 중요성을 역설하고 있으나, 국내에서는 이러한 거대입자의 건식침적에 대한 연구는 거의 이루어지지 못하였다. 본 연구는 지난 98년 3월부터 11월까지 서울시 서대문구 대현동에 위치한 이화여자대학교 아산공학관 옥상에서 모두 53개의 시료를 채취하였으며, 질량 및 중금속 분석을 실시하여 건식침적량과 입경별 농도분포에 대하여 살펴보았다. 먼저 98년 3월부터 11월까지 측정한 총 건식침적량 및 중금속 건식침적량을 비교한 결과, 낮 시간대의 건식침적량이 밤 시간대의 건식침적량보다 2 배정도 더 높은 건식침적량을 보였으며, Ni, Pb을 비롯한 중금속들이 황사현상이 일어날 때 평상시보다 높은 건식침적량 비율을 나타내었다. 봄, 여름 및 가을에 대기 중으로 유입되는 서울시 총 건식침적량을 추정하기 위해 시료채취기간동안 측정된 평균 건식침적량을 사용하였다. 추정된 총질량 건식침적량은 14,726 ton이었으며, 황사기간을 포함하는 봄에 가장 높은 양(6,597 ton)을 보였고 가을(4,158 ton)과 여름(3,971 ton)이 비슷하였다. 황사현상 기간 중 대부분의 중금속이 평상시 봄보다 20%에서 50% 더 많은 양이 떨어지는 것을 알 수 있었으며, 특히 Ni,Pb의 경우는 각각 300%, 536% 더 증가하는 것으로 나타났다. 다단식 충돌채취기를 이용하여 직경 10㎛ 이하 입자들의 농도분포를 비교한 결과, 미세입자모드(0.1 ∼ 1 ㎛)와 거대입자모드(1 ∼ 10 ㎛)의 두 모드가 존재하였다. 평상시에는 미세입자모드에 큰 peak이 존재하나, 황사현상 때 토양의 구성성분으로 알려진 Al, Ca 및 황사의 구성성분으로 알려진 Mn의 경우, 미세입자 영역에서 평상시에는 볼 수 없었던 높은 peak을 1 ∼ 10㎛ 사이의 입경에서 볼 수 있었으며, 인위적인 오염물질인 Ni도 역시 높은 peak을 볼 수 있었다. 황사헌상은 장거리 이동의 대표적인 예라고 할 수 있으며, 입자의 장거리 이동에 1 ∼ 10 ㎛ 사이의 입경을 이루는 입자들이 중요한 역할을 하는 것으로 사료된다. 1998년 7월부터 11월까지 다단식 충돌채취기와 함께 NRI (Noll Rotary Impactor)를 사용하여 여름과 가을에 측정된 0,1 ∼ 100 ㎛사이의 완전한 입경 분포에서는 10㎛ 이상의 거대입자 쪽에 또 다른 농도 분포의 peak을 볼 수 있었으며 MMD 또한 10 ㎛ 이상에 존재하였다. 이로써 대기 입자는 bimodal 또는 trimodal을 나타내는 것으로 생각된다. Sehmel-Hodgson model을 사용하여 추정한 건식 침적 속도와 입경별 농도를 사용하여, 다단계 모델 계산 방법으로 건식침적량을 계산하여 실측된 건식침적량과 비교한 결과, 건식침적량은 거대입자의 빠른 건식 침적 속도 때문에 거대입자의 농도분포에 민감하게 변화하며, 상대적으로 미세입자의 농도에는 그리 영향을 받지 않았다. 건식 침적 속도 모델 검증 시 95% 신뢰구간에서 총 질량 및 Cu의 경우 비교적 잘 일치하며, Ni의 경우는 약간 과소 평가되고, Al, Ca, Mn, Pb, Zn에 대하여서는 약간 과대 평가되었다. 모델 보정은 향후 중금속 및 다른 분석물질에 대한 지속적인 연구로 이 연구의 미흡한 점을 됫받침할 것으로 생각한다. 총 건식침적량과 대부분의 중금속 건식침적량의 90% 이상을 8 ㎛이상의 입자들이 차지하고 있었으며, 따라서 거대입자가 건식 침적에 커다란 영향을 미치고 있을 것으로 사료된다.

Key word: 건식침적량, 입경별 농도 분포, 중금속 분석, 다단계 모델, 건식 침적 속도, 추정 모델, 황사현상 ; Atmospheric dry deposition particulate mass and elemental flux and ambient particle size distribution were measured from March through November including yellow-sand event in 1998. The average measured flux for daytime was about two times higher than nighttime. The flux of primarily anthropolatric metals (Cu, Mn, Ni, Pb, Zn) was on average one to two orders of magnitude lower than the flux of crustal metals (Al, Ca). The flux ratios of crustal and most anthropolatric elements to total mass except copper measured during yellow-sand event were substantially higher than those measured in spring possibly due to the long-range transport of those metals from China. The average dry deposition mass flux measured during the sampling periods was used to estimate the total dry flux into Seoul for spring, summer and fall. The estimated amount of total mass dry deposition was 14,726 ton with highest amount in spring (6,597 ton) including yellow-sand event followed by similar amount in fall (4,158 ton) and summer (3,971 ton). The dry deposition amounts of nickel and lead measured during the yellow-sand event were increased by 300% and 536%, respectively, compared to those measured in spring. For the total mass size distributions measured with Anderson 1 ACFM cascade impactor, two modes, fine (0.1 ~1.0㎛) and coarse (1.0~10.0㎛) modes, exist in the particles less than 10㎛ in diameter. The peak in mass size distribution measured during the yellow-sand event was showed in the coarse mode while the one measured during the other sampling periods in the fine mode. This result indicates that particles between 1 to 10㎛ in diameter play an important role in the long-range transport during the yellow-sand event. Complete total and elemental particle size distributions in summer and fall measured using a cascade impact or and a NRI (Noll Rotary Impact or) showed binodal or tripodal size distributions due to the other MMD and σ_g in particles larger than 10㎛ in diameter. A multi-step method was used to calculate total and cumulative deposition fluxes with the Sehmel-Hodgson model. Results of model calculations using the atmospheric particle size distribution data were compared to measured flux data to show that realistic estimates can be made for the total dry deposition flux. Calculations show that results are extremely sensitive to the mass of large particles and that large particles control dry deposition flux due to their high deposition velocities. The results also show that larger than 10㎛ in diameter dominate atmospheric dry deposition.

Key Words: dry deposition flux, NRI, size distribution, yellow-sand event, crustal element, anthropolatric element, and multi-step model