Novel Phenazine-Based Electron Transport Materials as C60 Alternatives for Perovskite Solar Cells

Abstract

단일 접합 페로브스카이트 태양전지가 효율 한계에 근접함에 따라 실리콘–페로브스카이트 탠덤 태양전지가 주목받고 있다. 그러나 탠덤 상부셀에서 전자수송층(ETL)의 가시광 기생 흡수는 전류 손실을 유발하는 핵심 제한 요인으로, 기존 C60 기반 ETL을 대체할 새로운 설계 전략이 요구된다. 본 연구에서는 진공 열증착 공정에 적합한 새로운 유기 ETL 후보 물질인 CN3 및 F6를 도입하고, 이들의 광학적·전자적 특성과 페로브스카이트 태양전지 소자 성능 간의 상관관계를 체계적으로 분석하였다. CN3와 F6는 C60 대비 넓은 optical bandgap을 가지며, 가시광 영역에서의 흡수가 감소된 특성을 보였다. 그러나 단일 ETL 구조로 적용된 소자에서는 CN3와 F6 모두 C60 대비 개방전압(Voc)과 충전율(FF)이 감소하고, 소자 성능의 재현성 또한 저하되는 경향이 관찰되었다. 이는 단순한 벌크 수송 특성보다는 페로브스카이트/ETL 계면에서의 에너지 정렬과 계면 손실이 소자 성능을 지배함을 시사한다. 이러한 한계를 극복하기 위해 C60을 계면 완충층으로 활용한 bilayer ETL 구조를 도입한 결과, C60을 페로브스카이트와 직접 접촉하도록 배치한 구조에서 Voc, FF 및 전력변환효율이 효과적으로 회복되었으며, 열 안정성 또한 유의미하게 향상되었다. 본 연구는 ETL의 기생 흡수 저감과 계면 안정화를 동시에 달성할 수 있는 bilayer 설계 전략을 제시하며, 이는 향후 고효율 실리콘–페로브스카이트 탠덤 태양전지에서 상부셀 ETL 설계에 유용한 접근법이 될 수 있음을 보여준다.;As single-junction perovskite solar cells approach their efficiency limits, silicon–perovskite tandem solar cells have attracted increasing attention. However, in tandem top cells, parasitic absorption in the visible region by the electron transport layer (ETL) remains a critical limiting factor that leads to photocurrent loss, highlighting the need for new ETL design strategies beyond conventional C60-based ETLs. In this study, new organic ETL candidates, CN3 and F6, suitable for vacuum thermal evaporation were introduced, and the correlation between their optical and electronic properties and the photovoltaic performance of perovskite solar cells was systematically investigated. CN3 and F6 exhibit wider optical bandgaps than C60, resulting in reduced absorption in the visible region. Nevertheless, when employed as single-layer ETLs, both CN3- and F6-based devices showed decreased open-circuit voltage (Voc) and fill factor (FF), along with degraded device reproducibility, compared to C60-based devices. These results indicate that device performance is governed not simply by bulk charge-transport properties, but predominantly by energy-level alignment and interfacial losses at the perovskite/ETL interface. To overcome these limitations, a bilayer ETL architecture incorporating C60 as an interfacial buffer layer was introduced. When C60 was placed in direct contact with the perovskite absorber, Voc, FF, and power conversion efficiency were effectively restored, accompanied by a significant improvement in thermal stability. This work demonstrates that a bilayer ETL strategy capable of simultaneously reducing parasitic absorption and stabilizing the perovskite/ETL interface provides a viable approach for ETL engineering and holds promise for the development of high-efficiency silicon–perovskite tandem solar cells.