Integrated approaches for understanding the nitrogen cycle in temperate and polar regions using stable isotopes of water and nitrate

Abstract

질소순환은 질소가 대기, 육상 및 해양 생태계 사이를 이동하며 생물학적, 화학적 과정을 통해 다양한 형태의 질소화합물로 변환되는 생지화학적 순환이다. 이러한 질소순환의 주요 과정에는 질소고정, 암모니아화, 질산화, 탈질화 등이 있으며, 이를 통해 생태계내 물질순환의 균형을 유지한다. 그러나 인간의 활동과 기후변화는 질소 순환을 교란시키며 다른 순환과 연결되어 생태계 전반에 영향을 미친다. 특히, 질소 순환은 물 순환 구성요소와 다양한 방식으로 상호작용하며 밀접한 관련을 가지고 있기 때문에 이 두 순환에 대한 포괄적인 이해가 필요하다. 본 연구에서는 중위도 지역의 질소 오염원 유출 특성에 영향을 미치는 요인에 대해 조사하고 물 안정동위원소와 질산염 안정동위원소를 이용한 다중 동위원소 접근 방식을 통해 질소 오염원이 수계에 미치는 잠재적 영향을 평가하였다. 유역의 토지 이용형태는 하천의 질소 오염원 배출 특징을 결정짓는 중요한 요인이었다. 특히 비점 오염원의 배출은 강우에 의한 계절적 변동성이 관찰되었으며, 강수량과 강수강도가 높을수록 초기세척효과가 빠르게 나타났다. 또한 실제로 배출되는 질소 오염원 비율과 동위원소 추적자를 이용하여 산정한 기여율 사이에는 상당한 차이가 있었는데, 이는 지하수에 의한 legacy effect로 추정된다. 물 안정동위원소는 수문학적 순환 연구에서 물의 이동 경로 추적에 유용한 도구로 사용되어왔다. 최근 기후변화에 의한 강우 패턴 변화는 하천의 유출량 변화에 영향을 미치고 하천의 유량 뿐만 아니라 수질에도 영향을 미칠 것으로 생각된다. 따라서 이러한 비점 오염원 관리를 위해서는 수문학적 과정에 대한 이해를 바탕으로 물과 질산염 안정 동위원소를 이용한 통합 접근법을 통해 유역내 오염원 유입 및 이동 경로를 추적하고 배출원을 관리하는 것이 중요하다. 이러한 수문학적 과정 외에도 질소의 역학은 생지구화학적 과정(질산화 및 탈질화)에 의해서도 규제되었으며, 이는 질산염 동위원소 조성에 기록되었다. 질산염의 산소동위원소는 질산화시 주변 물이 반응에 참여하여 물의 산소 동위원소 특성을 반영하였으며, 질산염 생성 환경에 대한 간접적 지시자로 사용될 수 있었다. 또한, 탈질화는 남은 질산염의 질소 및 산소 동위원소 조성을 점차 부화시켰으며, 고온 및 수분함량이 높은 여름철에 강화되는 경향이 있었다. 이러한 생지화학적 과정에 의해 초기 질산염 동위원소 값이 보존되지 않을 경우 질소 오염원원 추적 및 이동 프로세스를 해석하는데 불확실성이 발생한다. 본 연구에서는 이러한 탈질화 동안의 질소 동위원소 진화과정을 설명할 수 있는 수치모델 개발을 개발하고, 탈질화에 의한 동위원소 효과가 온도와 유속에 의해 조절될 수 있음을 확인하였다. 더불어 분별과정에 영향을 주지만 측정이나 실험으로는 알 수 없는 내재적 변수인 동위원소 교환상수도 정량화 하였다. 이러한 오염원 이동에 따른 동위원소 진화과정에 대한 이해는 질소 공급원 식별 및 이동경로 추적에 대한 신뢰성을 향상시키는데 도움이 될 것이다. 또한 질산화로 인해 생성된 질산염의 산소 동위원소는 일정한 범위의 값을 가지게 되어 오염원 추적자로 사용하는데 한계가 있다. 따라서 질소 오염원을 지시하는 질산염의 질소 동위원소와 물의 기원을 지시하는 물의 산소 동위원소를 결합한 기여율 산정법을 적용하여 오염원 추정의 정확도를 향상시킬 수 있다. 인위적 오염원이 거의 존재하지 않으며 기후변화에 민감한 지역 중에 한 곳인 남극 바톤반도에서 온도상승으로 인한 극지역의 수문학적 변화가 질소 순환에 어떻게 영향을 주는지에 대해 조사하였다. 최근 남극지역의 겨울철 온도 증가는 융설 감소와 영구 동토층의 활동층을 점차 발달시킬 것이다. 이에따라 상대적으로 체류시간이 길고 질산염 농도가 높은 지하수의 질소 공급원/흡수원 역할도 증가할 것으로 예상된다. 더불어, 이러한 온도 상승은 미생물의 질소 물질대사를 증가시켜 탈질화 속도를 증가시킬 것이다. 이는 탈질화 산물 중 하나인 온실가스(N2O) 생성 속도를 증가시켜 양의 피드백 효과로 지구 온난화를 증폭시킬 가능성이 높다. 이러한 남극 반도의 물 가용성 및 질소 순환의 점진적인 변화는 남극 육상 생태계에 영향을 미칠 것이며, 기후변화에 대한 육상생태계의 반응을 이해하기 위해서는 장기적인 모니터링이 필요하다. 이처럼 인위적 오염원 유입과 지구 온난화에 의한 질소 순환의 변화를 이해하기 위해서는 수문학적인 요소와의 상호작용에 대한 이해가 필요하며, 이러한 연구는 물과 질산염 안정 동위원소를 결합한 다중동위원소 접근법을 사용하여 질소 공급원을 식별하고 생지화학적 질소 변환을 조사하는 데 있어 신뢰성을 향상시키기 위한 과학적 기반을 제공할 것으로 판단된다.;The nitrogen (N) cycle is a biogeochemical cycle in which nitrogen moves between the atmosphere, terrestrial, and marine ecosystems and is converted into various forms of nitrogen compounds through biological and chemical processes. The main processes of the N cycle include N fixation, ammonification, nitrification, and denitrification, which maintain the balance of material circulation within the ecosystem. However, human activities and climate change are predicted to cause significant alterations in the N cycle, and these changes may have effects throughout the ecosystem. In particular, the N cycle interacts with components of the water cycle in numerous ways and is closely related, so a comprehensive understanding of these two cycles is necessary. In this dissertation, Part Ⅰ (Chapters 2, 3, and 4) focuses on interpreting N sources from nonpoint and point contamination in surface water of temperate regions. Various factors (rainfall characteristics, hydrological conditions, and land use type) that affect the runoff characteristics of N sources were investigated in mid-latitude regions. The potential impact of N sources on the watersheds was evaluated using a multi-isotope approach combining stable water isotopes and nitrate stable isotopes. Part Ⅱ (Chapters 5 and 6) estimates the contribution of N sources and understands the isotopic evolution of denitrification in groundwater systems using a numerical model. During denitrification, one of the key steps in the N cycle, stable nitrate isotopes undergo fractionation processes, and their initial signals are gradually attenuated. This leads to uncertainty in tracing N sources and interpreting transport processes. A numerical model was developed to explain the N isotopic evolution during denitrification in groundwater systems and suggested that isotope effects may be controlled by temperature and flow. In addition, the isotopic exchange rate constant, an intrinsic variable that affects the isotope fractionation but cannot be known through measurement or experiment, was also derived. Based on these results, it is expected to improve reliability when identifying N sources and N transport processes. Part Ⅲ (Chapters 7 and 8) investigates the water and nitrogen cycles in climate-sensitive freshwater environments of polar regions. The response of hydrological cycle changes impact on the N cycle was investigated in Antarctica, which is one of the regions vulnerable to climate change. The Antarctic Peninsula, in particular, has experienced warming temperatures, leading to various changes in the environment. These changes include reduced snow cover and the development of active layers. As a result, the role of groundwater with a long residence time and relatively high nitrate concentration as N source/sink is expected to increase. In addition, the increase in microbial N metabolisms due to increased temperature can increase the rate of denitrification, which can also increase the rate of greenhouse gas (N2O) production, which is one of the denitrification products. This amplifies global warming through a positive feedback effect. This dissertation will provide a scientific basis for improving reliability in identifying N sources and investigating biogeochemical N transformation using integrated approaches combining stable isotopes of water and nitrate.