Modeling and Optimization of Systems for CO2 Reduction through Computational Fluid Dynamics

Abstract

Recently, in order to cope with climate change and energy alternatives, carbon dioxide reduction technology has been expanded to carbon capture utilization and storage, that is, CCUS, and research on how to use carbon dioxide is accelerating. As part of the study, when the reactor and system aimed at reducing carbon dioxide are modeled through Computational Fluid Dynamics (CFD), it has the advantage of being able to understand the physical characteristics of the system in detail while saving cost and time compared to the experiment. Based on this, this paper aims to model the carbon dioxide reduction system using CFD, explore the optimal reactor structure, and present a sustainable and efficient energy solution. First, mineral carbonation reactors at the industrial scale were modeled and optimized. The solid-liquid and gas-liquid activities were simulated, and the following results could be obtained. In the case of solid suspension, as the impeller speed, length, and number of stages increase, a uniform solid suspension can be achieved inside the reactor and there is no significant effect except for the difference in convergence time according to the distributor. In the case of power consumption, power consumption increases as the impeller length and rotational speed increase, and in particular, the power consumption increases very rapidly as the rotational speed increases. In the case of Bubble Dispersion, in the case of a structure that satisfies the appropriate flow condition, a hold-up of 15-25% is maintained without significant influence of the distributor. In conclusion, in the studied case results, it was confirmed that the reactor in which the side mixer was placed at the bottom of the distributor had a solid suspension occurring evenly within the fastest time and maintained a general hold-up. Second, reactor modeling was performed for the electrochemical conversion of carbon dioxide. A 1D-scale source study was conducted to design an electrochemical carbon dioxide conversion device, which is difficult to implement in 3D due to its complex physical properties, and a model and multiscale framework were developed for this. It can be seen that as the catalyst layer thickness increased, the total current density and CO concentration increased, and the faradaic efficiency of CO decreased. In the case of the thickness of AEM, it can be seen that as the thickness increases, the total current density and CO's faradaic efficiency decrease, and there is no significant difference in the CO concentration. As the concentration of the exchange solution increases, the total current density increases, and in the case of the strong base KOH, more COER reactions occur at the same concentration, indicating that the total current density, CO faradaic efficiency, and CO concentration are higher than KHCO3. Since the composition of the product changes depending on the electrochemical catalyst or the operating voltage, the catalyst can be selected according to the target product. Ag catalysts are used when the target product is CO, and the faradaic efficiency has a selectivity close to 100% at high voltages. In the Cu catalyst, in addition to COER and HER, various product reactions of C2 or higher occur, so the amount of CO produced is smaller than that of the silver catalyst at the same voltage. In addition, when expanding to a multiscale and analyzing only the process scale, it is possible to simply check the LCOC value reflecting the trade-off relationship between performance and price through economic analysis that considers variables that could not be reflected. ;최근 기후 변화와 에너지 대안에 대응하기 위해 이산화탄소의 저감 기술이 carbon capture utilization and storage, 즉 CCUS로 확장되며 단순히 이산화탄소를 포집하고 저장하는 것에서 그치지 않고 이산화탄소를 어떠한 방식으로 활용할지에 대한 연구가 가속화되고 있다. 연구의 일환으로 이산화탄소 저감을 목표로 하는 반응기 및 시스템을 전산 유체 역학 (Computational Fluid Dynamics, CFD)을 통해 모델링하면 실험에 비해 비용과 시간을 절약하면서도 시스템의 물리적 특성을 자세하게 파악할 수 있는 강점을 가지고 있다. 이를 바탕으로 본 논문에서는 이산화탄소 저감 시스템을 CFD를 활용하여 모델링하고 최적의 반응기 구조에 대해 탐색을 진행하며 지속 가능하고 효율적인 에너지 솔루션을 제시하고자 한다. 첫 번째로 산업 스케일에서의 광물 탄산화 반응기 모델링 및 최적화하였다. 고체-액체, 기체-액체 간의 활동을 모사하였고 다음과 같은 결과를 얻을 수 있다. Solid Suspension의 경우, Impeller 속도, 길이 그리고 단수가 증가할수록 반응기 내부에 균일한 Solid Suspension을 달성할 수 있고 Distributor에 따른 수렴 시간 차이 외에는 큰 영향이 없다. 소비 전력량의 경우 Impeller 길이, 회전 속도가 증가함에 따라 소비 전력이 증가하며 특히 회전 속도가 증가함에 따라 소비되는 전력량은 매우 가파르게 증가한다. Bubble Dispersion의 경우, 적절한 유량 조건을 만족하는 구조인 경우 Distributor의 큰 영향 없이 15~25%의 Hold Up을 유지한다. 결론적으로, 연구된 Case 결과 내에서는 Side Mixer가 Distributor 하단에 배치된 반응기가 가장 빠른 시간 내에 Solid Suspension이 균등하게 일어나며 일반적인 Hold Up을 유지하는 것으로 확인되었다. 두 번째로는 이산화탄소의 전기화학적 전환을 위한 반응기 모델링을 수행하였다. 복잡한 물리적 특성으로 인해 3D로 구현하기 힘든 전기화학적 이산화탄소 전환 디바이스 설계를 위해 1D 스케일의 원천 연구를 진행하였고 이를 위한 model과 멀티스케일 프레임워크를 개발하였다. 촉매층 두께가 증가함에 따라 총전류밀도와 CO의 농도는 증가하고 CO의 패러데이 효율은 감소한 것을 확인할 수 있다. AEM의 두께의 경우 두께가 증가함에 따라 총전류밀도 및 CO의 패러데이 효율은 감소하고 CO의 농도는 큰 차이가 없음을 확인할 수 있다. 교환 용액의 농도가 증가하면 총전류밀도가 증가하고 강염기인 KOH인 경우 동일한 농도에서 COER 반응이 더 많이 일어나 총전류밀도, CO 패러데이 효율 그리고 CO 농도가 KHCO3에 비해 높은 것을 확인할 수 있다. 생성물의 조성은 전기화학 촉매나 작동 전압 등에 의해 변화하기에 목표 생성물에 따라 촉매를 선택할 수 있다. 은 촉매의 경우 목표 생성물이 CO일 때 사용되며 패러데이 효율은 높은 전압에서 100%에 가까운 선택도를 가진다. Cu 촉매에서는 COER과 HER 외에도 C2 이상의 생성물 반응이 다양하게 일어나기에 생성되는 CO의 양이 동일한 전압에서 은 촉매에 비해 적은 것을 확인할 수 있다. 또한 멀티 스케일로 확장하여 공정 스케일만 분석할 경우 반영하지 못했던 변수를 고려한 경제성 분석을 통해 performance와 가격 사이의 trade off 관계를 반영한 LCOC 값을 간단히 확인할 수 있었다.