Oxygen-Vacancy Rich IrxMo1−xOy Nanofibers for Oxygen Evolution Reaction

Abstract

In this research, binary mixed oxide nanomaterials having iridium (Ir) and molybdenum (Mo) were synthesized with electrospinning and post-thermal annealing process. The synthesized nanomaterials with various composition ratios (IrxMo1−xOy, x = 0.14, 0.36, 0.43 and 0.79) showed distinguishable crystallinity and phase composition. Especially, Ir0.43Mo0.57O2 nanofibers showed amorphous-like structures with generated oxygen vacancies, further supported by EPR spectroscopy. Among a series of IrxMo1−xOy, Ir0.43Mo0.57O2 composed of similar Ir and Mo contents was able to maximize the substitution effect between high valent Mo ions and low valent Ir ions inducing facile formation of the oxygen defects; and therefore revealed notable enhancement of the electrocatalytic properties for oxygen evolution reaction (OER) in a wide range of pH covering acidic, neutral and alkaline conditions. Interestingly, the OER catalytic performance of Ir0.43Mo0.57O2 was consistently good regardless of the electrolyte concentration variation particularly in acidic and alkaline regions. In addition, Ir0.43Mo0.57O2 presented outstanding stabilities in all the tested pH range under the continuous OER for 12 h. It is noteworthy that Ir0.43Mo0.57O2, possessing noble Ir with less than half of the total metal content, outperformed the oxide of Ir only (IrOy) and commercial Ir/C, showing its feasibility as a pH-universal OER catalyst along with cost-effectiveness. ;탄소 중립을 목표로 재생 가능하고 친환경적인 에너지 기술 개발에 대한 관심이 증가함에 따라, 전기화학 분야에서도 물 분해, 연료전지 등 에너지 생산에 활용되는 촉매 개발 연구가 활발히 진행되고 있다. 전기화학적 물 분해 반응에 있어 실용화된 대부분의 촉매가 상용화의 한계를 보이고 있어 전극 촉매 개발은 지속적으로 관심을 받고 있다. 물의 전기 분해 반응이 진행될 때 수소 및 산소 발생 반응에 수반되는 과전압을 줄여 효율을 향상시킬 수 있는 촉매의 개발이 필요하다. 본 학위 논문에서는 전기화학적 물 분해의 산소 발생 반응에 대한 금속 기반의 나노 촉매를 연구하였다. 전기방사법과 하소법을 사용하여 이리듐-몰리브데넘 혼합 산화물 나노섬유를 두 금속 간의 성분 비율을 다양하게 하여 합성하고, 이 물질의 산소 발생 반응에 대한 촉매 활성을 연구하였다. 합성된 물질 중 이리듐과 몰리브데넘 원소의 비가 1:1 에 가까운 산화물이 산성, 중성, 염기성 조건에서 물의 산화 반응에 대해 가장 뛰어난 촉매 활성과 안정성을 보였다. 이는 원소 치환 효과로 인해 발생한 무정형의 구조와 산소 결함에 의한 결과로, 모든 pH 조건 및 전해질 농도에서 작은 과전압과 Tafel slope 을 보였으며, 우수하고 내구성이 높은 산소 발생 반응의 전극 촉매로의 활용 가능성을 확인하였다.