Design variable optimization and reactor modeling using computational fluid dynamics

Abstract

This study deals with the modeling and optimization of a reactor using a catalytic reaction using computational fluid dynamics (CFD). In Chapter 2, since factors directly related to catalyst performance and stability, such as pressure drop and temperature distribution, vary depending on catalyst shape, considering the catalyst shape that affects the reactivity and stability in the catalytic reaction, we tried to present the optimal catalyst shape with optimal selectivity and conversion rate. To this end, an automated optimization design platform ranging from rigid body physics engineCFD-Bayesian optimization is built to reduce computational cost, and using the particleresolve CFD (PRCFD) technique, porosity and turbulence along the coordinate axis, which the porous media (PM) model does not consider, were considered. In addition, by randomly filling the catalyst through a rigid body physics engine and linking it with computational fluid dynamics, not only the catalyst shape, but also the complex heat transfer, multiphase flow, turbulence model, and reactor structure were considered. A framework for automatically modeling a reactor applying a rigid body physics engine and PRCFD technique was established, and based on this, an automated optimal design platform was established. In order to design a catalyst shape with optimal conversion and selectivity, multi-objective Bayesian optimization was applied to the platform to analyze the optimal catalyst shape that changes according to the NOx reaction. As a result, a Pareto curve that maximizes conversion and selectivity at the same time was successfully obtained, and the optimal catalyst shape for each reaction was presented. Chapter 3 deals with modeling and scale-up of the reactor for the simultaneous captureconversion formic acid manufacturing process, one of the carbon capture and utilization (CCU) technologies. Through this reaction, carbon dioxide is captured in an amine solvent, and it is converted into formic acid, which is one of the useful substances, by reacting it with hydrogen at a low temperature. In order to expand to the commercial scale, which is the ultimate goal, the scale-up was carried out from the 10 kg/day scale, where experiments and process operations were previously performed, to the 100 kg/day scale, at this time, in order to more efficiently control the temperature and pressure as the size of the reactor increases, a shell and tube type multi-channel reactor was used. In this study, the distance between the tubes, the diameter of the tubes, and the flow direction of the coolant required for designing a multi-channel reactor were considered as design variables, and an automation code was built to generate the desired reactor according to the changes in the design variables. In the generated reactor, a multi-channel reactor simulation was conducted using a formic acid reaction scheme verified through a 10 kg/day single-channel reactor, as a result, a multi-channel design that effectively controls the temperature and pressure while maintaining the optimal conversion rate is presented.;연구는 전산유체역학(computational fluid dyanamics, CFD)를 활용하여 촉매 반응을 사용한 반응기의 모델링 및 최적화를 다룬 내용이다. 제 2장에서는 촉매 형상에 따라 압력 강하 및 온도 분포 등 촉매 성능 및 안정성과 직결된 요소들이 달라지기 때문에, 촉매 반응에서의 반응성 및 안정성에 영향을 미치 는 촉매 형상을 고려하여, 선택도와 전환율을 최적으로 가지는 최적 촉매 형상을 제시하고자 하였다. 이를 위해 강체물리엔진-CFD-베이지안 최적화에 이르는 자동화 최적설계 플랫폼을 구축하여, computational cost를 줄이고, particle-resolve CFD(PRCFD) 기법을 사용하여 porous media(PM) 모델이 고려하지 못하는 coordinate axis에 따른 다공성과 난류 현상 등을 고려하였다. 또한, 강체물리엔진을 통해 무작위적으로 촉매를 충진하고, 이를 전산유체역학과 연동함으로써 촉매 형상 뿐 아니라, 복합 열전달, 다상 유동, 난류모델, 반응기 구조 등을 고려하도록 하였다. 강체물리엔진과 PRCFD 기법을 적용한 반응기를 자동으로 modeling 하는framework를 구축하였으며, 이를 기반으로 자동화 최적설계 플랫폼을 구축하였다. 최적 전환율과 선택도를 가지는 촉매 형상을 설계하기 위해 해당 플랫폼에 multiobjective Bayesian optimization을 적용하여 NOx 반응에 따라 변하는 최적 촉매 형상에 대한 분석을 진행하였다. 그 결과 전환율과 선택도를 동시에 최대화하는 파레토 곡선을 성공적으로 얻어 각 반응에서의 최적의 촉매 형상을 제시하였다. 제 3장에서는 Carbon capture and utilization (CCU)기술 중 하나인 이산화탄소 동시 포집-전환 포름산 제조 공정 반응기 모델링 및 스케일업 연구를 다루었다. 해당 반응은 이산화탄소를 아민 용매로 포집하고, 이를 저온에서 수소와 반응시켜 유용한 물질 중 하나인 포름산으로 전환시키는 반응이다. 궁극적인 목표인 상업스케일로의 확장을 위해 기존에 실험 및 공정 운전이 진행된 10 kg/day 급의 스케일에서 100 kg/day 급 스케일로 스케일업을 진행하였고, 이 때 반응기 크기가 증가함에 따라 온도 및 압력 제어를 보다 효율적으로 하기 위하여, shell and tube 형태의 다중채널 반응기를 사용하였다. 본 연구에서는 다중채널 반응기를 설계하기 위해 필요한 튜브 간 거리, 튜브의 직경, 냉매의 흐름 방향을 설계 변수로 고려하고, 설계 변수 변화에 따라 원하는 반응기가 생성되는 자동화 코드를 구축하였다. 생성된 반응기에 10 kg/day 단일채널 반응기를 통해 검증된 포름산 반응도식을 사용하여 다중채널 반응기 시뮬레이션을 진행하였고, 결과적으로 온도 및 압력을 효과적으로 제어함과 동시에 최적의 전환율을 유지하는 다중채널 설계안을 제시하였다.