Preference of Nanoparticle Binding to Double-Stranded DNA with Different Flexibility

Abstract

Double-stranded DNA(dsDNA) and cationic nanoparticles(NP) bind together through electrostatic attractions and make complex. Sequence-dependent variation in DNA flexibility contribute to the preferential position of nucleosomes along DNA, therefore this problem is considered important in biology. Despite this importance, the structure and dynamics of DNA-NP complex remains indefinable in nanotechnology. Here, we show DNA flexibility effect on DNA-NP complex formation by using molecular dynamics simulation with two dsDNA different in flexibility and three differently charged NP. For the same cationic nanoparticle, more flexible DNA made more significant bending than less flexible one. Especially, these observations were revealed at intermediate NP charge. More flexible DNA wrapped around the NP, while less flexible DNA simply bound to the NP. These could be explained thermodynamically by a large difference in potential of mean force when DNA-NP wrapping is occurred. This work explains more details of DNA-NP complex that may be helpful in DNA nanotechnology by providing a guidance for efficient DNA complexation and structure control mediated by NPs.;이중가닥 DNA (dsDNA)와 양이온을 띤 나노 입자 (NP)는 정전기적 상호작용에 의해 서로 결합하고 복합체를 형성한다. DNA 서열 변화로 인한 유연성 변화는 DNA 를 따르는 뉴클레오솜의 위치 선호도에 이바지하기 때문에 생물학에서 중요하게 여긴다. 이런 중요성에도 불구하고 DNA-NP 복합체의 구조와 동역학은 나노기술에서 막연하게 남아있다. 이 연구에서는 DNA-NP 복합체를 형성할 때 DNA 의 유연성이 미치는 영향을 보여주기 위해 유연성이 다른 2개의 dsDNA와 전하가 다른 3개의 NP를 이용한 분자 동역학 시뮬레이션을 수행했다. 같은 나노 입자의 경우, 더 유연한 DNA 가 덜 유연한 것에 비해 더 유의미한 굽힘을 일으킨다. 특히, 이 현상은 중간 전하의 NP 의 경우에 잘 드러난다. 더 유연한 DNA 는 NP 주위를 감싸지만, 덜 유연한 DNA는 단순히 NP에 결합한다. 이는 DNA-NP가 감길 때 나타나는 평균 장 힘의 큰 차이를 이용해 열역학적으로 설명될 수 있다. 이 일은 DNA-NP 복합체 형성을 더 정교하게 설명해주고, 효율적인 DNA 복합체 형성과 NP 를 통해 구조를 조절하는 데 있어 DNA 나노기술의 지침서가 되어줄 수 있을 것이다.