The Roles of Reduced Graphene Oxide, RuO2, and MoS2 Nanosheets in Visible Light-Active Hybrid-type Photocatalysts

Abstract

Hybridization with conductive 2D nanosheets (NS) attracts a great deal of research activities because of their usefulness in exploring novel high-performance photocatalysts. To understand the governing factors in relative efficacies of conductive NS as hybridization matrix, their versatile roles as electron reservoirs, photosensitizers, cocatalysts, and charge transport pathways are systematically investigated with three representative conductive 2D NSs, i.e. carbonaceous compounds (reduced graphene oxide, rGO), transition metal dichalcogenide (MoS2), and transition metal oxide (RuO2). Among the CdSconductive NS nanohybrids under investigation, the CdSRuO2 material exhibits the highest photocatalytic activity for visible light-induced H2 production and photocurrent generation, highlighting the remarkably high efficiency of hybridization with RuO2 NS. In comparison with the hybridization with MoS2 and rGO NSs, that with RuO2 NS is more effective in depressing electronhole recombination, enhancing visible light absorptivity, providing visible light photocatalytic activity for wide bandgap semiconducting TiO2, and improving charge transfer property, indicating the superior role of RuO2 NS as electron reservoir, photosensitizer, and charge carrier pathway. The photocatalytic activity test for these NS-covered CdS films demonstrates the superior role of RuO2 NS as a cocatalyst. The high efficiency of RuO2 NS as hybridization matrix is attributable to its prominent interfacial electronic coupling with CdS, as evidenced by density functional theory calculation. The present study underscores that hydrophilic conductive RuO2 NS can be used as the most efficient hybridization matrix for exploring high-performance photocatalysts and the beneficial hybridization effect of the present NSs is mainly attributable to their role as charge reservoir.;전도성 2D 나노시트와의 혼성화는 새로운 고성능 광촉매를 연구하는데 유용하기 때문에 많은 연구가 이뤄지고 있다. 혼성화 물질로서 전도성 나노시트의 상대 효능에 대한 지배적인 요소를 이해하기 위해, 탄소질 화합물 (환원된 그래 핀 산화물, rGO), 전이 금속 디칼코제나이드 (MoS2) 및 전이 금속 산화물 (RuO2)과 같은 대표적인 전도성 2D NS의 전자 저장소, 광 증감제, 조촉매 및 전하 전달 경로와 같은 다양한 역할을 체계적으로 연구하였다. CdS와 전도성 나노시트와 혼성체 중 CdS-RuO2 물질은 가시광에 의한 H2 생성 및 광전류 발생에 대해 가장 높은 광촉매 활성을 나타내어 RuO2 나노시트와의 혼성화 효율이 현저히 높다는 것을 알 수 있다. MoS2 및 rGO 나노시트와의 혼성화와 비교하여, RuO2 나노시트는 전자•정공 재결합의 억제, 가시광 흡수율의 향상, 넓은 밴드갭 반도체인 TiO2에 대한 가시광 광촉매 활성 및 우수한 전하 전달 특성을 향상시키는 데보다 효과적이며 이는 RuO2 나노시트의 전자 저장소, 광 증감제 및 전하 운반 경로로서의 역할에 우수한 물질임을 증명한다. rGO 및 MoS2 나노시트로 덮인 다른 필름보다 RuO2 나노시트로 덮인 CdS 필름의 더 높은 광촉매 활성은 RuO2 나노시트가 우수한 조촉매 역할을 수행함을 증명한다. 이 논문에서는 친수성 전도성 RuO2 나노시트가 고성능 광촉매를 위한 가장 효율적인 혼성화 물질로 사용될 수 있음을 강조한다.