Synthesis and Characterization of Efficient Electrode Materials with Optimized Defect Structure for Li−O2 Batteries

Abstract

An effective way to optimize the functionality of inorganic 2D nanosheets can be developed by tailoring their interfacial electronic coupling and crystal defect in the hybrid structure. The heterolayer hybridization between exfoliated Co-Fe-layered double hydroxide (LDH) and RuO2 nanosheets can provide an efficient way of optimizing the interfacial coupling and oxygen vacancy of restacked nanosheets. The obtained Co-Fe-LDH-RuO2 nanohybrid shows outstanding electrode performance for Li-O2 batteries with excellent bifunctional oxygen electrocatalytic activity, which is much superior to those of the precursor materials. In-situ X-ray absorption spectroscopic and electrochemical characterizations highlight the remarkable improvement of electrocatalysis kinetics and electrochemical stability upon hybridization, which is attributable to the intimate interfacial interaction and oxygen vacancy formation of restacked 2D inorganic nanosheets. This study underscores that a fine-control of electronic coupling and defect structure via heterolayer hybridization is quite effective in exploring high-performance bifuntional electrocatalysts applicable as Li-O2 cathode.;무기 2D 나노시트의 하이브리드 구조체는 계면 전자 결합과 결정 결함을 조절함으로써 기능을 최적화 시킬 수 있다. 본 논문에서는 박리한 층상 이중 수산화물(LDH)과 RuO2 나노시트의 재적층 혼성화를 통해 계면 결합과 산소 결함을 생성하여 최적화된 성능을 보여준다. In-situ X-선 흡수 분광법을 통해 재적층 나노시트의 계면 상호작용 및 산소 결함이 형성되었음을 입증하였다. 합성한 Co-Fe-LDH-RuO2 나노하이브리드 물질의 산소결함을 통해 전구체 대비 우수한 이작용성 전기화학적 산소 활성을 보이며, 리튬-공기 전지에서의 낮은 과전압과 높은 안정성 및 용량을 가지는 것을 확인하였다. 혼성화 물질을 통한 성능 향상은 LDH와 RuO2 나노시트 계면 간의 강한 전기적 결합과 산소 결함에서 기인했으며, 이는 결과적으로 리튬 이온과 반응물의 확산을 향상시키고 OER/ORR과 전자 전이 속도를 증가시켰다. 또한 LDH 나노시트가 RuO2 나노시트보다 작은 측면 치수를 갖기 때문에, 재적층된 혼성화 물질이 높은 촉매 활성을 보이는 LDH의 엣지 사이트를 다량 포함하여 성능 증가에 기여한다. 더 나아가 이러한 차이는 재적층시 표면적 확장으로 이어져 전기 촉매 및 전지 성능 증가에 유용하다. 본 연구에서 혼성화를 통한 전자 결합 및 결함 구조의 세밀한 조절이 리튬-공기 전지의 양극재로서 적용할 수 있는 고성능 이작용성 전기 촉매를 연구하는 데 상당히 효과적임을 입증하였다.