Synthesis and Characterization of Layered Double Hydroxide Fullerene (C60) Nanohybrid with Improved Electrode Functionality

Abstract

2D nanostructured fullerene (C60) nanosheets (NSs) with a strong electron-withdrawing ability are employed as a hybridization matrix for improving the electrode performance of an inorganic solid. The electrostatically-driven self-assembly of anionic C60 NSs with cationic Ni–Fe-layered double hydroxide (LDH) NSs yields a strongly-coupled nanohybrid of C60–LDH. The hybridization between fullerene and Ni–Fe-LDH NSs leads not only to the formation of a mesoporous stacking structure but also to the occurrence of strong interfacial electron transfer from Ni–Fe-LDH to C60. The obtained C60–Ni–Fe-LDH nanohybrids deliver much greater specific capacitances with better rate characteristics than the graphene–Ni–Fe-LDH nanohybrid and the pristine Ni–Fe-LDH, highlighting the superior role of fullerene as a hybridization matrix over graphene in improving the supercapacitor electrode performance of the LDH material. Such remarkable advantages of fullerene incorporated are attributable to the increase of porosity, the significant contribution of the redox process of fullerene, the improvement of charge transfer kinetics, and the enhancement of surface electrophilicity due to an electronic coupling with electron-withdrawing fullerene. The present study underscores that hybridization with fullerene provides an effective way of exploring a new family of high-performance electrochemistry-related functional nanohybrids.;슈퍼캐패시터는 사이클 수명이 길고, 충방전 효율이 좋다는 장점을 가지고 있어 차세대 에너지 저장장치로 각광받고 있다. 그 중 전극에서의 표면산화환원반응에 의해 충방전이 일어나는 슈도캐패시터의 전극 물질로는 RuO2가 성능이 우수하다고 알려져있지만, 높은 비용으로 인해 전이금속 기반 물질에 대한 연구가 많이 이뤄지고 있다. 본 연구에서는 니켈-철 층상이중수산화물 나노시트의 전도성을 높이기 위해 풀러렌 나노시트를 혼성화하여 슈퍼캐패시터 전극으로서의 성능을 향상시키는 실험을 진행하였다. 양전하를 띄는 층상이중수산화물 나노시트와 음전하를 띄는 풀러렌 나노시트를 정전기적인력으로 결합시켜 혼성체를 합성하였다. 두 나노시트의 혼성화로 인해 다공성 적층구조가 형성되어 훨씬 큰 비표면적 값을 가졌다. 이는 전극반응에서 효과적인 이온확산 거리를 제공할수 있게 하였다. 또한 전자를 강하게 끌어당기는 풀러렌의 특징으로 인해 혼성화 후에 두 물질 사이에 전자 전이가 일어나 층상이중수산화물의 니켈과 철의 산화 상태가 증가하였다. 이는 층상이중수산화물의 산화환원반응성을 증가시키게 하였다. 결과적으로, 합성된 나노혼성체는 기존의 층상이중수산화물과 풀러렌보다 4배증가한 용량을 보였고 우수한 슈퍼캐패시터 성능을 보였다. 뿐만 아니라, 전도성이 높은 풀러렌으로 인해 전하전이저항이 크게 감소하였고, 이온확산특성 또한 크게 증가하였다. 보편적으로 이용되는 전도성 매트릭스인 그래핀과의 비교실험을 진행한결과, 그래핀-층상이중수산화물에 비해 풀러렌-층상이중수산화물이 더 우수한 슈퍼캐패시터 성능을 보였다. 이는 우수한 전도성 매트릭스로의 풀러렌의 유용성을 증명해주는 결과이다. 본 논문에서는 저렴한 전이금속 기반의 니켈-철 층상이중수산화물에 풀러렌을 혼성화시켜 전도성을 높여 효과적인 슈퍼캐패시터 전극물질로 활용될 수 있음을 강조하고 있다.