Electron paramagnetic resonance studies on elucidating reaction mechanism of bio(mimetics) catalysts

Abstract

Electron Paramagnetic Resonance (EPR) plays an important role in determining the structure and reactivity of paramagnetic complex with an unpaired electron. EPR has been used to identify the mechanisms of io/catalyst materials involving unpaired electrons. In this dissertation, the following contents are discussed utilizing EPR spectroscopy, 1) the structure of ternary complexes of Cu-A𝛽 -inhibitor and the inhibition mechanism, 2) the electronic structure of [2Fe-2S]+ and the neutral flavin radical, which are components of chemically reduced MMOR, and 3) an operando EPR system that allows real-time observation of redox states of materials. Ensuring critical evidence for the reaction mechanism is expected to be found based on these EPR studies. A great contribution to the study of the reactivity of bio/catalyst materials in the future is anticipated. ;전자상자기공명 분광학은 홀전자를 가진 상자기성 물질의 구조와 반응성을 규명하는데 있어서 중요한 역할을 한다. 예전부터 홀전자가 관여하는 생체/촉매 재료들의 메커니즘을 규명하는 데 있어서 전자상자기공명 분광법이 사용되어져 왔다. 이 논문에서는 전자상자기공명 분광법을 사용하여 1) 알츠하이머 질병의 주요 원인으로 알려진 구리 금속-아밀로이드 베타 펩타이드 화합물과 저해제의 반응 메커니즘과 2) 화학적으로 환원시킨 MMOR의 neutral flavin 라디칼과 [2Fe-2S]+의 전자구조, 그리고 3) 전기화학 반응을 통하여 생성되는 물질들의 산화환원 상태를 실시간으로 관측할 수 있는 operando EPR 시스템에 관하여 논의하고자 한다. 이러한 전자상자기공명 연구들을 기반으로 반응 메커니즘에 대한 결정적인 증거를 제안하고, 향후 생체/촉매 재료들의 반응성 연구에 큰 기여를 기여할 것으로 기대한다.