Raman Scattering Studies of MoS2, WS2 and their Heterostructure

Abstract

전이 금속 칼코젠 화합물 (Transition metal dichalcogenide)는 단일 층에서 direct bandgap을 가지며, 높은 전하 이동도와 강한 스핀-회전 결합을 보이는 등 독특한 성질들 때문에 많은 관심을 받고 있다. 전기적, 광학적 응용 분야에서 이러한 성질들을 이용한 소자의 연구가 활발해지면서 전이 금속 칼코젠 화합물 자체의 특성 연구 또한 점차 중요해지고 있다. 라만 산란 분광법은 격자의 진동뿐만 아니라 전기적, 스핀적 성질 또한 연구할 수 있는 효과적인 분광 법으로, 이 논문에서는 MoS2, WS2와 이들의 이종 접합 구조에서 라만 산란 분광법을 이용해 물질의 분광학적 특성을 조사하고자 하였다. 먼저 단일 층 MoS2와 단일 층 WS2 그리고 이들의 이종 접합 구조인 MoS2/WS2와 WS2/MoS2에서 라만 픽의 위치, 세기 그리고 다른 대칭을 가진 포논 사이의 비율이 적층 순서가 달라지면서 어떤 변화가 생기는지 분석하였다. 세 요소 모두 시료의 성상이 MoS2/WS2인지 WS2/MoS2인지에 따라 뚜렷한 차이가 나타났으며 구성 원자의 질량, 파장에 따른 흡수 등의 각각 물질 자체의 특성이 이종 접합 구조의 라만 스펙트럼에 영향을 미쳤다. 다음으로 저온에서 MoS2와 WS2의 엑시톤 공명 라만 산란 (exciton resonance Raman scattering)을 확인하기 위해 488 nm (2.54eV), 532 nm (2.33eV), 633 nm (1.95eV) 레이저를 이용해 온도 의존적 라만 산란 분광법을 시행했다. 이때 온도 변화에 의해 생긴 A, B 엑시톤 에너지의 변화는 발광 (photoluminescence)와 흡광도 (absorption) 측정을 통해 얻었다. 온도와 입사시킨 레이저 에너지에 따라 공명 여부를 비교하였으며 WS2와 MoS2에서 공명이 일어나는 에너지 범위를 구했다. 이를 통해 전이 금속 칼코젠 화합물 물질의 물리적 이해를 향상시킬 뿐만 아니라, 다양한 응용의 기반으로 쓰일 수 있을 것이라 기대한다. ;Transition metal dichalcogenide (TMD) has received much attention due to its unique properties such as direct bandgap at monolayer, high carrier mobility, and strong spin-orbit coupling. As research on the device using these properties is actively conducted in the electrical and optical field, the importance of the characteristic study of TMD materials is also increasing. Raman spectroscopy is an effective research tool that can study not only lattice vibration but also electronic and spin properties non-destructively. Therefore, in this thesis, we intend to investigate the spectroscopic characteristics of MoS2, WS2 and their heterostructure using Raman spectroscopy. First, we prepared monolayers (monolayer MoS2 and monolayer WS2) and their heterostructures with different stacking orders (MoS2/WS2 and WS2/MoS2) in order to study the effect of stacking order change in the Raman peak positions, intensities, and ratios of phonon modes with different symmetry. Notable differences in all the three factors appear in both MoS2/WS2 and WS2/MoS2: the intrinsic properties of each material, such as absorption, electron concentration, mechanical characteristics affected the Raman spectra. Through this, we suggested the possibility of analyzing the following properties using Raman spectroscopy and it will be helpful in improving the basic understanding of TMD materials and their application. Second, we investigated temperature-dependent Raman scattering spectra of WS2 and MoS2 using 488 nm (2.54 eV), 532 nm (2.33 eV), and 633 nm (1.95 eV) lasers. Also, we performed photoluminescence and absorption measurements of the samples to examine the changes in A and B exciton energies caused by temperature change. From the dependence on the temperature and the excitation wavelength, we could estimate the range of the resonance energy variation in WS2 and MoS2. As interest in the excitonic properties of TMD materials is growing due to various applications, this may also provide the basis for future research.