A Chemical Way to Finely Control the Stacking Structure and Electrochemical Functionality of Cationic 2D Inorganic Nanosheets

Abstract

A dominant factor governing the electrochemical performances of 2D inorganic material is systematically investigated with a series of restacked assemblies of layered double hydroxide (LDH) nanosheets (NSs) with various intercalants. The tuning of the ionic size and charge density of intercalant anion is quite effective in tailoring not only basal spacings of restacked LDH NSs but also their stacking numbers and surface areas. In contrast to conventional expectation, the supercapacitor and electrocatalyst performances of LDH NSs are well-correlated with their stacking numbers, rather than with their basal spacings. Of prime importance is that the CoAl-LDH NS restacked with nitrate ion having very low charge density shows huge specific capacitance of ~2230 F g1 at current density of 1 A g1. This study highlights that many functionalities of restacked LDH NSs are strongly dependent on their stacking numbers and can be optimized by employing low charge-density ions as intercalant ions.;본 연구에서는 전이금속 기반의 이중층상 수산화물(LDH) 나노시트의 층간 물질 변화를 통해 슈퍼커패시터 전극과 산소 발생 촉매로써의 성능을 향상시키는 실험을 진행하였다. 세 가지의 할로겐족 음이온과 질산, 탄산 이온을 층간 물질로 활용하여, 음이온들의 수화 반경과 전하 밀도의 변화에 따라 코발트와 알루미늄 금속 기반 LDH 나노시트의 박리 후 재적층 방식으로 다른 물성을 갖는 재적층 나노시트를 합성하였다. 재적층 나노시트들은 층간 거리와 재적층 수, 적층 두께의 변화를 확인할 수 있었으며, 이로 인한 비표면적 변화와 전하 전이 특성 향상 등의 물성 변화를 확인하였다. 이후 슈퍼커패시터 전극과 산소 발생 촉매로 활용한 결과, 질산 이온을 층간에 갖는 재적층 LDH 나노시트가 다른 음이온의 나노시트에 비하여 훨씬 증가한 전극 용량과 감소한 과전압을 나타냈다. 또한 전극과 촉매 성능과 층간 거리, 비표면적, 재적층 수의 세 가지 물성 변화의 관계를 규명하였을 때, 재적층 수가 다른 요소들보다 성능과 큰 연관성을 가졌다. 본 연구에서는 박리 후 재적층 과정으로 합성된 LDH 나노시트의 성능이 재적층 수에 가장 크게 의존하고 있으며, 전하 밀도가 작은 음이온을 층간 물질로 활용하여 최적화 할 수 있음을 강조하고 있다.