Unconventional Ruddlesden

Abstract

Recently, perovskite light emitting diodes (LEDs) has been attracting great attention as a next-generation LED with a potential to replace existing OLED and QLED. However, methylammonium lead halide (MLH) perovskites are not applicable to LED devices due to its low moisture stability. Quasi-2D perovskites (PEA)2(MA)n-1PbnBr3n+1 has been reported to enhance the photoluminescence (PL) and water-stability compared to conventional MLH 3D perovskite (MAPbBr3). However, the development of conventional ruddlesden-popper phase perovskites has been only focused on red and green emission region. In this regard, herein we tried to tailor the emission range of Br-based quasi-2D perovskite from green to blue region by integrating organic cation spacers. As the candidates for spacer, selected aromatic (phenylethylammonium (PEA+), benzyltrimethylammonium (BTA+)) and aliphatic cations (isopropylammonium (IPA+), n-propylammonium (nPA+)) were employed by controlling the relative concentration ratio. As a result, the PL intensities and the emission wavelength of the new class of quasi-2D perovskites, BTA+ and nPA+-based perovskites, showed deep-blue emissions at 475 nm, with the uniform and well-structured surface coverage. In addition, The PL intensity of blue perovskite thin film was on par with that of green one ((PEA)2(MA)n-1PbnBr3n+1). By controlling the ratio of BTA+ and nPA+, we could fine-tune the wavelength of the PL wavelength from 610 nm (green) to 475 nm (blue) systematically (with 7 nm intervals). Based on our dimensionality-controlled perovskites, the blue-emissive Q-2D perovskite LED showed low turn-on voltage (less than 4 V) with high-current density (42 mA/cm2). The protocol and strategy established in this study can be exploited to enhance high level electron quantum efficiency (EQE) and luminance.;본 연구에서는 저차원 페로브스카이트의 스페이서 구성성분을 조절하여 발광파장 변화에 대한 메커니즘을 분석하고 이를 바탕으로 청색 페로브스카이트 발광 다이오드를 제작하였다. 기존의 청색 페로브스카이트 발광물질 연구는 발광 다이오드의 효율에만 초점이 맞춰져 있어, 발광물질 자체의 구조적 분석과 메커니즘이 규명되지 않는 한계가 있다. 이를 극복하기 위하여 본 연구는 청색 페로브스카이트 발광 물질의 디자인 일반화와 메커니즘 규명을 목표로 하였다. 첫 번째 장에서는, 페로브스카이트 발광물질을 통해 소자 효율을 증가시킨 선행 연구에 관해 소개하였다. 페로브스카이트 발광물질은 3차원부터 2차원, 양자점에 이르기까지 다양한 형태로 손쉽게 합성이 가능하며 각각의 장점을 살린 소자들이 개발되고 있다. 특히, 수분안정성을 증가시키고 광 발광 양자 효율을 극대화한 유사 저차원 페로브스카이트는 발광 다이오드 소자에 적합하다고 평가받는다. 두 번째 장에서는, 청색 발광 파장을 나타내는 유사 2차원 페로브스카이트 발광 물질을 제작하고 이를 바탕으로 한 청색 페로브스카이트 발광 다이오드를 제작하였다. 기존의 (100) 배향성을 가지는 저차원 페로브스카이트에 각각 화학 구조가 다른 스페이서를 추가적으로 도입하면, (110) 배향의 저차원 페로브스카이트가 형성된다. (110) 배향의 저차원 페로브스카이트 가운데 페닐에틸암모늄 스페이서가 도입되었을 때, 480 nm에서 60%의 광 발광 양자 효율을 보였다. 이를 바탕으로 발광 다이오드를 제작했을 때, 0.2%의 외부양자효율을 보였다.