Identification and estimation of the contribution of major sources of fine particles in Korea

Abstract

In this study, to identify and clarify the impact of regional and local sources of PM2.5 in Korea three studies are carried out. Firstly, to understand the current statues of the air quality, long-term trends of the particulate mass and its’ chemical compositions were observed in Seoul, Korea. The mass concentration of particulate matters, including TSP, PM10, and PM2.5, decreased gradually from 2003 to 2015 except slightly increase in 2013 at Seoul. The concentrations of ionic components in PM2.5 showed different trends, sulfate being reduced during the 1990s but no variation during the 2000s. The concentrations of nitrate and ammonium were increasing during the 2000s. Several possible reasons were suggested and the likelihood of these reason was assessed. Secondly, PMF modeling was applied to the particulate PAHs measurement data from 2003 to 2013 in the ambient air at Seoul to identify major sources and estimate the trend of relative contributions. Five major sources were estimated and identified. Two sources were identified as residential use and coke oven coal combustion from China, and those relative contributions of which were decreased during the period. The contribution of biomass burning factor took around 10% and vehicular sources increased drastically. One of the factors was unidentified because of the ambiguity of profile. It suggests that the concentration of PAHs was affected by transport from outside of Korea, including China and North Korea. In Anmyeon Island, PMF modeling was performed with organic aerosols in the ambient air to verify the impact of local and regional sources. Five factors were estimated and biogenic sources (22%) was the largest contribution, followed by local biomass burning (16%), secondary organic aerosol (15%), transported biomass burning (12%), and mixed sources (35%). Only biomass burning sources were clearly divided into transported biomass burning and local biomass burning. However, it was difficult to clarify the impact of sources by PMF modeling with CPF and backward trajectories. Thus, to identify sources more accurately and understand the characteristics of ambient air in Anmyeon Island, it is essential to divide sources in detail. It might be beneficial to add the measurement data of inorganic ions and elements.;본 연구에서는, PM2.5의 배출원을 파악하기 위해, (1) 서울에서 입자상 물질 및 화학 화합물의 장기 추이가 관찰되었고, (2) PMF모델을 이용한 서울시 대기 중 PAHs의 배출원을 추정하고, (3) PMF를 이용하여 안면도에서 유기성분의 배출원을 파악하였다. 첫 번째 배경연구로 서울시의 입자상 물질과 PM2.5의 농도 추이 파악을 통해 서울시 대기의 화학적 상태를 파악하고자 하였다. TSP, PM10, PM2.5의 질량농도는 2013년에 약간 증가한 것을 제외하고는 점차적으로 감소하는 추이를 보였다. 그리고 PM2.5의 이온 성분의 경우, 각기 다른 경향을 보였다. 1990 년대에는 황산염이 감소했지만 2000 년대에는 큰 변화가 없었으며, 질산염과 암모늄의 농도는 2000 년대에 증가했다. 이러한 변화에 대한 몇 가지 가능한 이유를 제시하였으며, 각각의 이유에 따른 가능성을 파악하였다. 이를 통해 서울시의 PM2.5의 농도를 적절히 제어하기 위한 서울시 대기의 화학적 상태를 파악하는 것이 중요하며, 주요 배출원 파악을 통해 적절한 정책 수립의 필요성을 제시하였다. 서울의 대기 중 PAH에 PMF 모델을 적용하여 주요 출처를 확인하고 상대적인 기여도를 추정하였다. 5 가지 주요 배출원을 추정하였다. 그 중, 두 가지 배출원은 중국에서의 석탄 연소의 영향으로 확인되었으며, PMF를 이용하여 발생원을 추정한 기간 동안의 상대적 기여도는 감소하였다. 바이오 매스 연소의 기여도는 약 10%를 차지하고, 이동오염원의 경우에는 해당 기간 동안 기여도가 급격히 증가했다. 중국에서의 PAH 배출량과 비교할 때 이러한 모델 결과의 기여도 변화는 중국의 PAHs 배출량과 유사한 것을 확인하였다. 또한, 바이오 매스 연소는 역궤적 분석을 통해 중국뿐 아니라 북한의 영향도 있음을 확인하였다. 이는 PAHs의 농도가 중국과 북한을 포함한 한국 외부의 영향을 시사한다. 안면도에서는 PMF 모델링을 대기 중의 유기 에어로졸에 적용하여 발생원을 추정하였다. 5 가지 요인을 추정하였고, 명확히 구분되지 않은 발생원 (35%)를 제외하고 생물 자원 (22%)이 가장 큰 기여를 보였으며, 국지적 바이오 매스 연소 (16%), 2 차 유기 에어로졸 (15%), 장거리 이동 바이오 매스 연소 (12%)을 추정하였다. 바이오 매스 연소만이 명확하게 장거리 이동과 국지적 배출이 구분되었다. 그러나 다른 발생원에 대해서는 CPF 및 역궤적, PMF 모델의 적용만으로는 명확한 구별이 어렵다는 한계점을 지녔다. 이를 발전시키기 위해서 장기간, 다양한 화학종의 파악을 통한 연구가 필요할 것으로 보인다.