An atomic-scale qubit platform using single atom spins on surfaces

Abstract

고체 내 전자 스핀은 양자 과학 기술에서 잠재력이 큰 큐비트 후보이다. 이미 질소-결함중심 (nitrogen-vacancy center, NV center), 규소 (Si) 기반 반도체, 양자점 (quantum dot) 및 단일분자소자와 같은 다양한 나노 스케일 플랫폼에서 개별 전자 스핀의 양자결맞음 (quantum-coherent) 조작이 성공적으로 구현되었다. 그러나 원자 규모 정밀도에서 큐비트 간 상호작용을 미세하게 제어할 수 있는 양자계는 여전히 도전적인 과제로 남아 있다. 주사터널링현미경 (scanning tunneling microscope, STM) 이 발명된 이후 단일 원자 수준의 정밀도를 가진 상향식 접근 방식 (bottom-up approach) 을 이용한 양자계의 개념이 도입되었다. 또한 고체 표면 위에서 여러 원자 또는 분자 스핀들을 단일 원자 정밀도로 정확하게 조립한 다중 스핀 플랫폼을 제작할 수 있게 되었다. 최근 전자스핀공명 (electron spin resonance, ESR) 을 결합한 STM을 이용해 나노전자볼트 (nanoelectronvolt) 에너지 정밀도와 옹스트롬 (Å) 규모 공간 정밀도를 동시에 가진 연구가 가능해졌다. 또한 펄스-ESR을 STM에 도입해 표면 위 단일 원자 스핀을 결맞게 제어하는 데 성공했으며, 이는 다중 스핀 시스템의 양자 감지 (quantum sensing) 및 스핀 동역학 연구로 확장되었다. 이런 특별한 장점에도 불구하고 이제까지 ESR-STM은 오직 하나의 스핀만을 제어/측정할 수 있는 한계가 있었고, 다중 스핀 큐비트 시스템을 일관되게 제어하기 위해서는 개별 큐비트들을 따로 또 동시에 조작할 수 있게 다중-주파수 ESR이 가능하도록 실험 능력을 확장해야 한다. 이 연구에서는 STM을 이용해 고체 표면 위에서 최대 5 큐비트까지 확장 가능한 전자 스핀 기반 다중 큐비트 시스템을 시연했다. 단일 Ti 스핀 및 원자 조작 기술을 통해 나노미터 거리를 두고 상호작용하는 2 개 또는 3 개의 Ti 스핀 (S = 1/2)으로 구성된 다중 스핀 나노 구조를 산화마그네슘 (MgO) 표면 위에 만들고 이를 다중-주파수 ESR로 결맞게 제어했다. 기존에는 STM 터널접합 (tunnel junction) 내에 있는 하나의 스핀 ("센서 스핀, sensor spin") 만을 제어/측정할 수 있었다. 그러나 다중 큐비트 시스템을 구현하기 위해서는 터널 접합 외부에 있는 스핀 ("원격 스핀, remote spin") 들을 구동하고 측정하는 새로운 방법이 필요하다. 이 연구에서는 단일 원자 자석 (예: 산화마그네슘 표면 위 Fe 원자)를 원격 스핀 근처에 위치시켜 원격스핀의 ESR을 구동하였다. 다중 스핀계에서 여러 큐비트를 동시에 제어하고 측정하기 위해서 먼저 여러 공진 주파수들과 스핀들 간 상호작용을 정확히 알아냈다. 다음 단일 및 이중 연속파(CW) ESR을 이용해 센서스핀과 원격스핀을 따로 또 동시에 제어 및 측정하는 데 성공했고, 기존 ESR-STM의 한계를 뛰어넘어 큰 양자계를 운용할 수 있는 가능성을 높혔다. 표면 위 전자 스핀을 큐비트로 활용하기 위해서는 인위적으로 만든 다중 스핀 시스템에서 추가적으로 여러 큐비트를 동시에 결맞게 제어하고 측정할 수 있어야 한다. 이 연구에서는 산화마그네슘(MgO) 절연층 위 Ti 원자스핀을 큐비트로 이용했다. 먼저 단일 큐비트 게이트를 시연하기 위해 위상차가 잘 정의된 두 개의 연속된 라디오주파수 (RF) 펄스를 이용해서 스핀 큐비트 하나의 임의의 중첩 상태를 생성하고 측정하는데 성공했다. 다음으로 펄스-ESR 기술을 상호작용하는 두 큐비트의 결맞음 제어 연구로 확장했다. 단일 및 이중 펄스 ESR을 이용해 먼저 센서와 원격 큐비트의 특성을 각각 알아냈고, 센서 큐비트에 비해 원격 큐비트는 10배 가량 향상된 이완시간과 결맞음시간을 보였다. 이러한 향상은 원격스핀이 STM 터널접합 내의 센서스핀에서는 피할 수 없는 주요 결잃음 이유 중 하나인 터널링 전류로부터 자유롭기 때문이다. 다음으로, 우리는 순수하게 전기적 신호만으로 다양한 펄스 ESR 기술을 적용하여 단일, 2 및 3 큐비트 제어를 비교적 빠른 속도 (게이트 당 ~10 나노초)로 성공했고, 이는 최초로 원자 규모에서 양자 계산에 필요한 다중 큐비트 논리 게이트를 시연한 것이다. 가장 최근에는 이런 표면 위 원자 큐비트의 결맞음을 향상시키기 위한 연구를 진행했다. 특히 더 두꺼운 절연층을 사용하여 스핀큐비트와 금속 기판과의 전기적 분리 효과를 크게 하는 데 중점을 두었으며, 단일 및 다중 큐비트 모두에서 이완 및 일관성 시간이 크게 향상된 결과를 얻었다. 이 연구에서는 다중-주파수 ESR에 기반한 고급 양자 제어 기술을 STM에 적용하여 기존에 STM을 이용한 표면 위 원자 스핀 큐비트가 가진 한계를 극복하는 것이 목표였다. 결론적으로 본 연구는 표면 위 다중 스핀 큐비트 시스템의 제어에 성공함으로써 양자 계산 및 정보 연구 분야에 표면 위 원자 규모 전자 스핀 배열을 이용한 새로운 양자플랫폼을 제시했다.;Electron spins in solids stand out as promising candidates for qubits in quantum science and technology. Quantum-coherent manipulation of individual spins has been successfully demonstrated in various nanoscale platforms, such as NV centers, Si-based semiconductors, quantum dots, and single-molecule devices. However, constructing a quantum system that can be addressed at the atomic scale and controlled with precision over their microscopic interactions still remains a significant challenge. Since the invention of the scanning tunneling microscope (STM), the assembly of a quantum device using a bottom-up approach with an atomic precision has been conceptualized. It has further offered a multi-spin platform on surfaces, where individual spins localized in atoms or molecules are precisely assembled at the atomic level. The combination of STM with electron spin resonance (ESR) has facilitated single-spin resonance spectroscopy with nanoelectronvolt energy resolution and Angstrom-scale spatial resolution. Furthermore, the implementation of pulsed-ESR enabled coherent control of single spins on surfaces, which has been extended to quantum sensing and spin dynamics study of multiple-spin systems. However, a major limitation of ESR-STM lies in extending its unprecedented experimental capabilities to control coherently multiple-spin qubits, requiring multi-frequency ESR for simultaneous manipulation of individual qubits therein. In this thesis, I present a feasible implementation of electron spin-based multi-qubit systems on surfaces in an STM and showcase its scalability up to ~5 qubits. Nanostructures comprising one, two, or three Ti spins (S = 1/2) with separations at the Å-scale were meticulously constructed on a MgO/Ag(100) substrate using the atom manipulation technique and resonantly controlled by ESR. The unique configuration of the STM allows for tunneling current flow through only one spin confined in its tunnel junction ("sensor spin"), thus multi-qubit operation requests a noble idea to drive and sense a spin outside the tunnel junction ("remote spin"). In this context, a remote spin can be driven by coupling with nearby single-atom magnets, e.g., Fe atoms in this work, offering several advantages in demonstrating coherent control of the remote spin. Observing the resonant frequencies and couplings between Ti spins is an essential step for addressing and detecting individual qubits simultaneously. ESR spectroscopies of sensor and remote spins in these structures were achieved by manifesting the CW single and double electron spin resonance schemes, respectively. These empowered an ability to drive and detect multi-spin systems individually and simultaneously beyond the conventional ESR-STM configuration, leading to the possibility of manipulation in larger quantum systems. In pursuit of utilizing electron spins on surfaces as qubits, further exploration focuses on implementing the coherent control techniques for individual spin and spin qubits in nanostructures. We initiated a universal quantum control of isolated Ti spin qubit on an insulating bilayer of MgO. Coherent rotation of the spin along two distinct directions was realized through the application of two consecutive radio-frequency (RF) pulses with a well-defined phase difference. The results demonstrate the ability to generate and control an arbitrary superposition state of electron-spin qubits as well as highlight the potential of the pulsed technique for quantum gate operations in ESR-STM setups. Following the success of single-qubit manipulation, we moved into coherent operations of coupled qubits. First, sensor and remote qubits were characterized by single and double-pulsed resonance schemes, respectively, revealing an enhanced relaxation time and coherence time for remote qubits compared to a sensor qubit. This enhancement arises from the absence of the tunneling current, which is one of the main decoherence sources inherent in the platform using STM. Next, we implemented various pulsed ESR techniques, by which we were able to perform fast single-, two-, and three-qubit operations in an all-electrical fashion, indicating the capability for multi-qubit logic gates towards quantum computing at the atomic scale. The final step of my PhD work was to enhance the coherence of our atomic qubits, particularly focusing on an improvement of decoupling from the metallic substrate using a thicker insulating layer, which resulted in significant enhancements in relaxation and coherence times on both single and multiple qubits. Overall, the work in my PhD study was to overcome the limitations of conventional STM setups towards an atomic scale qubit platform on the surface by introducing innovative ESR mechanisms and implementing advanced quantum control techniques. The results present potential spin qubit candidates that enable quantum functionalities using electron spin arrays built atom-by-atom on a surface.