Raman Explorations into the Antiferromagnetic Systems

Abstract

Numerous merits of antiferromagnets open an intriguing playground for both fundamental physics and innovative device concepts. Gaining a comprehensive understanding of magnetic excitations holds significant importance in the realm of antiferromagnets, particularly in the context of antiferromagnetic-based spintronics. The scope of this thesis aims at exploring the intrinsic properties of some antiferromagnetic (AFM) materials by utilizing the advantage of the Raman spectroscopy technique. Two typical types of antiferromagnets: a traditional one, nickel oxide (NiO) nanoparticles, and a more recent one, transition metal phosphorous trichalcogenides (MPX3) flakes, are studied in this thesis. We investigate the Raman spectra of the antiferromagnetically ordered states of NiO nanoparticles of varied oxygen contents. The two-magnon (2M) peak intensity increases as the oxygen concentration decreases in NiO nanoparticles. Raman spectroscopy reveals the shift of the anisotropic transverse optical (TO) phonon splitting with different oxygen contents. We show that the varied oxygen contents underlie both the change in the 2M intensity and the splitting of the TO phonon in the NiO nanoparticles. Subsequently, the temperature-dependent Raman spectra of NiO nanoparticles are subjected to TwoDimensional Correlation Spectroscopy (2D-COS) analyses. The analyses show that the TO phonon anisotropy is induced by magnetic ordering. The spin-phonon coupling in NiO nanoparticles is clearly visualized by the 2D-COS analyses. Our work gains detailed insights into the AFM ordering states in NiO nanoparticles. We also utilized temperature-dependent Raman spectroscopy to investigate the magnetic transition in layered MPX3 (M=Fe, Mn; X=S, Se) flakes. Our findings reveal unique features in the Raman spectrum that are strongly correlated with the AFM ordering in MPSe3 (M=Fe, Mn). Considering the Suzuki and Kaminura formalism, we verified the emergence and intensity variations of the spin-dependent Raman phonon modes in MPSe3 (M=Fe, Mn). To further understand the magnetic properties of MPSe3 (M=Fe, Mn), we constructed a comparison between the spin correlation function and the reduce constructed a comparison between the spin correlation function and the reduced magnetization. The results indicate the 2D Ising properties of FePSe3. Additionally, to the best of our knowledge, this study reports the first observation of the temperature dependence of the two-magnon (2M) mode in MnPS3. The difference between the 2M mode of MnPS3 and MnPSe3 is explained in terms of magnetic anisotropy. Our results suggest that the MPX3 (M=Fe, Mn; X=S, Se) materials hold significant potential to serve as a prominent platform for gaining fundamental insights into low-dimensional magnetism.;반강자성 기반 스핀트로닉스는 미래에 큰 발전 가능성을 가지고 있다. 반강자성 물질은 테라헤르츠 주파수 영역에서 신호 처리와 통신이 가능하며, 강자성 물질과 비교하여 두 배 정도 더 빠른 속도를 제공할 수 있다. 이러한 반강자성의 다양한 장점은 창의적인 장치 개념의 개발뿐만 아니라 기초물리학 탐구 영역에도 매우 매력적이다. 라만 산란은 자성 재료의 특성을 이해하는 강력한 연구방법으로 이용될 수 있다. 이 기법은 자성 절연체와 자기 나노 구조와 같은 물질의 격자 진동, 전하 및 스핀 여기 상호 작용을 연구하는 데에 유용하게 이용되었다. 라만 산란은 비파괴적인 방법으로 다양한 고체를 탐색할 수 있으며 응집물질물리학, 재료과학 및 스핀트로닉스와 같은 다양한 분야에 응용할 수 있다. 본 논문의 목표는 라만기법의 이점을 활용하여 일부 반강자성 재료의 고유한 특성을 탐구하는 것이다. 본 연구에서는 전통적인 니켈 산화물 (NiO) 나노입자와 최근에 주목받는 전이 금속인 인 황화물 (MPX3) 플레이크 두 가지 유형의 반강자성 재료를 선택하였다. 먼저 다양한 산소 함량을 가진 NiO 나노입자의 반강자성 질서맺음 상태에 대한 라만 스펙트럼을 조사하였다. NiO 나노입자에서 산소 함량이 감소함에 따라 2M (2-마그논) 피크의 강도가 증가하는 것을 확인하였다. 라만 분광스펙트럼은 산소 함량에 따라 변하는 Transverse Optical (TO) 포논의 쪼개짐을 보여준다. 본 연구에서 다양한 산소 함량이 NiO 나노입자에서 2M 피크의 강도 변화와 TO 포논의 쪼개짐에 동시에 영향 미친다는 것을 입증했다. 이에 따라, NiO 나노입자의 온도 의존적인 라만 스펙트럼에 대한 2차원 상관 분광법 (2D-COS) 분석도 함께 수행하였다. 분석 결과, TO 포논의 이방성은 자기적 질서맺음 의해 유도된다는 것을 확인했다. 또한, 2D-COS 분석을 통해 NiO 나노입자의 스핀-포논 결합을 명확하게 시각화할 수 있었다. 우리의 연구는 NiO 나노입자의 반강자성 (AFM) 질서맺음 상태에 대한 자세한 이해를 제공하였다. 판상구조를 갖는 MPX3 (M=Fe, Mn; X=S, Se) 납작한 조각 시료들에 대해서 자기적 성질의 온도 의존성을 라만 분광법을 이용하여 연구하였다. 우리의 연구 결과는 MPSe3 (M=Fe, Mn)에서 나타나는 자성 질서맺음과 강한 상관관계를 가진 라만 스펙트럼 특징을 보여준다. 또한, 스즈키와 카미누라 이론을 고려하여 MPSe3 (M=Fe, Mn)에서 스핀 의존적인 포논 모드의 발생과 강도 변화를 확인하였다. MPSe3 (M=Fe, Mn)의 자기 특성을 더 잘 이해하기 위해 스핀 상관 함수와 자화 감소를 서로 비교 하였다. 이로써 FePSe3의 2D Ising 특성을 확인할 수 있었다. 또한, 우리의 연구 결과는 MnPS3에서 2-마그논(2M) 모드의 온도 의존성에 대해 첫 번째 관찰이다. MnPS3와 MnPSe3의 2M 모드의 차이는 자기 이방성의 관점에서 설명됨을 보였다. 우리의 연구 결과는 MPX3 (M=Fe, Mn; X=S, Se) 저차원 자성에 대한 근본적인 통찰력을 얻을 수 있는 중요한 기반 역할을 할 수 있음을 시사한다.