Angularly Quantized Spin Rotational Excitations Studied by Raman Spectroscopy

Abstract

육방형 구조를 가지는 RMnO3 (R=희토류, Y)에서 회전 각도가 양자화된 스핀회전 여기에 대한 라만 산란 연구를 진행하였다. 이 논문에서는 LuMnO3 단결정에서 관찰되는 스핀 여기의 기원을 공명 라만 산란으로 이해하고자 하였다. 스핀-스핀 상호작용을 고려하는 Hamiltonian 모델에 따라, LuMnO3 가 가지고 있는 Mn 삼량체 하나에서, 동시에 세 개의 Mn 스핀이 모두 같은 방향으로 회전하여 스핀 여기 피크가 나타난 것이라고 결론지을 수 있었다. 세 개의 스핀은 삼각형 대칭성을 유지하며 반강자성 조건 또한 만족해야 하므로, 특수각으로 회전한 배열만 가능성이 커지게 되어 결과적으로 스핀 회전 각도가 양자화 되어 있으며, 세 개의 스핀이 모두 180도로 회전했을 때는 세 개 스핀이 뒤집힌 것에 해당하게 된다. 또한, LuMn1-xFexO3 및 YMn1-xAlxO3 단결정에서도 스핀 여기를 조사했다. 닐 온도 이하에서 Mn 이온이 자성을 가진 Fe 이온이나 비자성인 Al 이온으로 대체됨에 따라 스핀 여기 피크가 어떻게 달라지는지 관찰하였다. 스핀 여기 피크들은 치환된 이온이 Fe 이온인지 Al 이온인지에 따라서 그 에너지는 거의 차이가 없지만 그들의 세기는 서로 다른 형태로 나타나는 것을 확인할 수 있었다. 이를 설명하기 위해, Mn d-d 전이 에너지를 타원편광분석법을 사용하여 광흡수도를 측정하였다. 이 값들을 분석함으로써, Mn d-d 전이 에너지가 라만 산란과 공명을 일으킬 뿐 아니라, 전이되는 확률과도 밀접한 관련이 있음을 추론할 수 있었다. 이 Mn d-d 공명 조건은 Mn 이온을 대체한 이온들의 종류보다 스핀 여기를 생성하는 것에 있어 훨씬 더 지배적인 요소라고 해석할 수 있다. 이렇게 광학적 방법으로 관찰된 스핀 여기는 Mn 이온과 관련된 물질들의 자기 특성을 매우 쉽게 조사할 수 있다는 장점이 될 것이다. 우리 실험을 통하여, 이렇게 간단한 광학적 방법으로 스핀 여기를 쉽게 생성할 수 있음을 발견한 것은 앞으로 발전할 최첨단 양자 기술 분야에서 이 스핀여기 방법을 핵심적으로 이용할 수 있는 가능성을 제공한 것이라고 생각할 수 있다. 그러므로 이 육방형 구조를 가지는 LuMnO3 에서 회전 각도가 양자화된 스핀회전 여기에 대한 우리의 조사 결과는 단지 이 분야의 전문가 뿐 만 아니라, 전반적인 과학 분야에서 큰 관심을 이끌어낼 것이라고 본다.;We have observed angularly quantized spin-rotational excitations in hexagonal RMnO3 (R=rare-earths, Y). This thesis investigates the origin of the spin excitations in LuMnO3 single crystals observed by the resonant Raman spectroscopy. Along with theoretical analyses of the spin-spin interaction Hamiltonian, we could conclude that the spin excitation peaks are due to simultaneous rotation of all three Mn spins in one Mn-trimer in LuMnO3. Only special-angle rotations of Mn spins are allowed to preserve the triangular symmetry with the antiferromagnetic ordering, thus the spin excitation energies are quantized by the triangular symmetry. Especially the 180-degree rotation of the Mn corresponds to the three-spin flipping. Also, we have investigated spin excitation in a series of LuMn1-xFexO3 and YMn1-xAlxO3. Below the Néel ordering temperature (TN), we observed the spin excitation peaks as the Mn3+-ions are replaced by magnetic/non-magnetic ions. The spin excitation peaks are found at nearly the same wavenumbers but with very different intensities depending on the substituent element being magnetic Fe3+-ions or non-magnetic Al3+-ions, respectively. Moreover, the optical absorption is measured by ellipsometry at room temperature to confirm the Mn d-d transition energy of these systems. From these values, we could deduce the Mn d-d transition energy not only generates resonance with Raman scattering but is also related to the transition probability. Besides, the resonant condition is more dominant factor to create the spin excitations than the substitution for the Mn-ion sites. Spin excitations observed by optical method is a good entity which enables easy investigation of the magnetic properties related with the Mn3+-ions in these materials. Ease of creating spin excitations by optical method in our experiment is a key for knitting magnetic research much tighter to the emerging quantum technology. We strongly believe that our observation of angularly quantized spin-rotational excitations in hexagonal LuMnO3 is a matter of general interest and not just of specialists.