Enhancing the lifetime of atomic spin chains studied by a homebuilt scanning tunneling microscope with electron spin resonance capability

Abstract

Single atoms or molecules represent the ultimate length scale in high density magnetic memory storage [1-3]. Shrinking spin-based devices to such a limit requires the ability to control and probe the spin states at the atomic scale. Scanning tunneling microscopy (STM) provides a powerful way to image atomic structures on conducting surfaces and probe their local electronic states with atomic resolutions [4, 5]. Furthermore, recent technical advances achieved by integrating electron spin resonance (ESR) into STM enable the coherent control of single spin states in individual atoms or molecules [6-8]. In the first part of this thesis, I show the design and construction of an STM with ESR capabilities. The ESR measurement in STM is implemented by applying radio-frequency (RF) electric fields to the STM junction. To maximize the transmission of the RF signals to the STM junction, the RF antenna was carefully designed based on the simulations of the spatial distribution of RF electric fields around the STM junction. Through optimizing the design of RF antenna, the RF transmission in a large frequency window ranging from DC to 45 GHz was achieved. Furthermore, this ESR-STM shows the extremely stable operation with low mechanical noises at the STM junction thanks to a pendulum design, which suspends the whole lot-temperature STM section as an internal vibration damper. Using this high-performance homebuilt STM, in the second part of this thesis, I demonstrate the engineering of a spin Hamiltonian of atomic spin chains crafted atom-by-atom on surfaces and the resultant variations of the spin lifetime. Fe atoms on Cu2N/Cu(100) with a large magnetic anisotropy [9] were utilized as basic building blocks in the atomic chains. By carefully adjusting the orientation and strength of applied external magnetic fields, the Fe chains show significant changes of the spin lifetimes in the range of several μs to ms and a peak of spin lifetimes appearing at the diabolic point where the overlap between wave functions of two lowest spin states is minimized. This work shows the precise control of spin dynamics in artificially engineered atomic structures via engineering spin Hamiltonians.;자기 기록 기술에서 정보 저장 밀도를 높이는 궁극적인 방법은 단일 원자 혹은 단일 분자 소자의 구현이다 [1-3]. 주사 터널링 현미경 (Scanning tunneling microscope, STM)의 발명은 단일 원자의 직접적 연구 뿐만 아니라 스핀 상태의 제어를 가능케 하였다 [4]. 주사형 탐침 현미경법 (Scanning tunneling spectroscopy, STM)은 전도성이 있는 표면 위의 원자 구조를 높은 공간 분해능을 가진 이미지로 변환시켜주며, 주사형 탐침 분광법 (Scanning tunneling spectroscopy, STS)을 이용하여 탐침이 위치한 국소적인 공간의 전자 밀도 상태를 측정할 수 있다 [5, 6]. 최근 발전된 기술로, STM에 전자 스핀 공명 (Eelectron spin resonance, ESR) 분광법을 결합하여 더 높은 에너지 분해능을 필요로 하는 단일 원자의 스핀 공명 실험이 진행될 수 있었다 [7-9]. 본 학위 논문의 첫번째 부분에서는 직접 제작한 ESR-STM의 설계와 제작을 설명하고 있다. STM 터널 접합에 고주파 전압을 인가하여 유도된 전기장이 스핀 상태 간의 공명을 일으켜 ESR 분광 측정이 구현될 수 있다 [10]. 이때, STM 터널 접합에 전송되는 고주파 신호를 극대화 하기 위한 새로운 형태의 안테나 구조를 제시하였다. 네트워크 분석기와 COMSOL 프로그램을 이용하여 제작된 안테나의 시뮬레이션 결과를 본 논문에 기술하였다. 최적화 설계된 안테나 구조는 터널 접합에서 사용 가능한 주파수 범위를 45 GHz 까지 넓혔으며, 온도 유지 장치와 기계적 노이즈 감소를 위한 제진 구조를 갖춘 직접 제작된 STM은 높은 에너지 분해능을 필요로 하는 ESR 분광 실험 등에 효과적으로 사용되었다. 본 학위 논문의 후반부에서는 직접 제작한 STM 장비를 사용하여 자기이방성이 큰 원자 구조의 스핀 상태 간 전이로 인한 스핀 상태의 불안정성을 줄이는 연구에 대한 결과를 기술하였다. 먼저 구리 표면 위에 질화 구리(Cu2N) 단일 박막층을 기른 후, 그 위에 철 (Fe) 개별 원자들의 1차원 사슬 구조를 제작하여 자기이방성이 큰 원자 구조를 준비하였다 [11]. 해당 원자 구조에 적용되는 외부 자기장의 세기와 방향을 조정함으로써 스핀 상태 간 중첩을 최소화시켜 수 마이크로초에서 밀리초까지 스핀 수명을 안정화 하였다. 이 연구는 특정 원자 구조에서 스핀 해밀토니안의 조작을 통해 스핀 역학의 제어가 가능함을 보여주었다.