Surface Photovoltage Characterizations of Vertical Heterostructures Based on Transition Metal Dichalcogenides

Abstract

Transition metal dichalcogenides (TMDs)는 발광 소자, 광 검출기 및 광전지 (PV) 소자를 포함하여 근적외선과 가시광 스펙트럼 범위의 장치 응용에 적합한 밴드 갭 에너지를 갖고 있다. 화합물 반도체 이종 구조와 유사하게, TMD 이종 구조의 제작은 캐리어의 수송 및 재결합 메커니즘을 제어할 수 있게 한다. PV 소자 응용의 경우, 전력 변환 효율을 높이기 위해서는 출력 전압과 광전류를 높여야 한다. 따라서 빛을 쬐었을 때 최대 출력 전압인 개방 회로 전압 (VOC) 은 PV 소자의 성능을 결정짓는 요인 중 하나이다. 본 학위 논문에서는, 전극 제작없이 VOC를 예측할 수 있게 하는 Kelvin probe force microscopy (KPFM)을 기반으로 한 TMD 이종 구조의 surface photovoltage (SPV) 특성화를 진행하였다. MoS2 단층 (1L) 및 삼층 (3L) 시료들과 MoS2 및 WS2 로 구성된 이종구조들은 미리 증착 된 전이금속 박막을 황화시키는 방식으로 사파이어 기판 위에 제작되었다. 매우 평평한 표면 형태와 균등한 contact potential difference (CPD) 맵은 고품질의 균질한 TMD 시료가 얻어졌음을 보여준다. 1L-WS2/1L-MoS2의 경우 0.80 V, 1L-MoS2/1L-WS2의 경우 -0.79 V의 값으로 이종 이층 시료들에서 13 mW/cm2 세기의 532 nm의 빛의 조사 하에 보고된 값들 중 가장 큰 SPV 를 측정하였다. 측정된 CPD 와 SPV 특성들은 제안된 밴드 다이어그램으로 설명될 수 있음을 보였다. 또한, SPV 측정값이 보이는 빛의 세기 의존성을 통해 VOC 예상 값을 나타낼 수 있음을 보였다. 이러한 결과들은 잘 성장된 TMD 수직방향 이종구조가 매우 얇은 PV 소자로서 활용될 수 있음을 시사한다. 대조적으로, 3L-WS2/3L-MoS2 이종 다층의 SPV 값은 -12 mV 로 이종 이층보다 훨씬 작게 측정이 되었는데, 이러한 SPV의 두께 의존성은 3L-WS2, 3L-MoS2, 그리고 3L-WS2/3L-MoS2의 전위 및 내부 전기장 분포로 설명 가능함을 확인하였다. 내부 전기장의 극성과 크기는 TMD/기판 계면에서의 전자적 상호 작용과 인접한 TMD 층과 기판으로 인한 차폐 (screening)에 따라 달라짐으로 설명될 수 있었다. TMD 층의 내부 전기장은 이종 다층의 SPV 크기를 제한했지만, 새로운 TMD 기반 소자를 제안하는데 도움이 될 것이다.;Transition metal dichalcogenides (TMDs) have bandgap energies suitable for device applications in the near-infrared and visible spectral ranges, including for light-emitting devices, photodetectors, and photovoltaic (PV) devices. Similar to compound semiconductor heterostructures, fabrication of TMD heterostructures enables the control of the transport and recombination mechanism of the carriers. For PV device applications, the output voltage as well as photocurrent need to be increased to raise the power conversion efficiency. Thus, the open-circuit voltage (VOC), which is the maximum output voltage under illumination, is one of the most important parameters to evaluate the performance of PV devices. In this dissertation, surface photovoltage (SPV) characterizations of TMD heterostructures were conducted using Kelvin probe force microscopy (KPFM), which allowed us to predict VOC without electrode fabrication. Stand-alone monolayers (1L) and trilayers (3L) as well as heterostructures of MoS2 and WS2 were grown on Al2O3 substrates via sulfurization of pre-deposited metal thin films. A very smooth surface morphology and uniform contact potential difference (CPD) maps showed that high-quality homogeneous TMD layers were obtained. A record-high SPV was measured under 532 nm illumination with a power density of 13 mW/cm2 from the heterobilayers, with values of 0.80 V for 1L-WS2/1L-MoS2 and −0.79 V for 1L-MoS2/1L-WS2. Band diagrams are proposed to explain the observed CPD and SPV characteristics. The power dependence of the SPV demonstrated that the measured values could represent the expected VOC of the heterobilayers. The obtained results suggested that optimal growth and proper contact formation with the TMD vertical heterobilayers could be used for high-efficiency ultrathin PV devices. In contrast, the SPV signal of 3L-WS2/3L-MoS2 (−12 mV) heteromultilayer was much smaller than that of heterobilayers. Such thickness-dependence of the measured SPV could be explained by the potential and internal field distributions in 3L-WS2, 3L-MoS2, and 3L-WS2/3L-MoS2. The polarity and magnitude of the internal field depended on the electronic interaction at TMD/substrate interface and screening from neighboring TMD layers and underlying substrates. The internal electric field in the TMD layers limited the SPV magnitude of their heteromultilayers but could be exploited to propose novel TMD-based devices.