Fabrication, Electrical, and Optical Properties of Heterostructures of 2D van der Waals Materials and Domain-Controlled Ferroelectric Thin Films

Abstract

2차원 반데르 발스 물질은 층상 구조를 이루면서 독특한 물성을 지니고 있다는 점에서 다양한 분야에 응용이 가능하다. 그 중에서도 반도체 특성을 가지는 물질의 경우 다른 물성을 가지고 있는 물질과 접합 구조를 이루면서 다양한 전기적 특성을 나타낼 수 있다. 강유전 산화물의 경우 매우 큰 유전상수 값을 가지면서 자발 분극을 가지고, 분극 역전현상을 가지고 있다. 따라서, 강유전 산화물이 가지는 특성을 이용할 경우 전기적 특성을 상대적으로 쉽게 제어할 수 있음을 알 수 있다. 따라서, 2차원 반데르 발스 반도체와 강유전체를 이용한 접합 구조를 생각해볼 수 있고, 해당 구조에서 강유전 특성이 결정적인 역할을 수행할 것을 기대할 수 있다. 강유전 특성을 적절히 제어하는 것이 매우 중요하며 두 물질 간의 상호 작용을 정확히 파악함으로써 전기적 특성의 구동 원리를 이해할 수 있다. 강유전 특성이 나타나는 것은 강유전 박막 내의 강유전 구역 구조가 어떻게 구성되는 지에 따라 결정 된다. 강유전성을 띠는 PbTiO3 (PTO) 물질을 펄스 레이저 증착법을 이용하여 박막의 형태로 제작하고, 박막의 방향이 (001) 그리고 (111)의 방향성을 가지도록 하여 분극의 형성을 조절하고자 하였다. 본래의 분극 축에 대하여 기울어진 정도를 조절함에 따라 분극 분포가 달라짐을 확인하고 결과적으로 형성되는 압전 특성 또한 다름을 파악하였다. 구조적 특성의 형성에 변형을 주는 것에 더하여 외부 전압을 인가함으로써 분극의 방향을 제어하고자 하였다. 특히, 형성된 강유전 구역 구조의 시간에 따른 변화를 관찰함에 따라 분극 재정렬 현상에 대해 이해하고자 하였다. 분극 재정렬 현상은 박막 내에서 분극 간의 상호작용에 기반하여 이해할 수 있다. 특히 (111) 방향의 박막의 경우 기울어진 분극 상태로 인하여 같은 극성의 분극 전하가 만나게 되는 현상으로 인해 분극 방향의 변화가 다양하게 일어날 수 있고, 이러한 현상은 (001) 방향의 박막과 다르게 형성된 구조적 특성으로 인해 나타나는 것으로 이해할 수 있다. MoS2 혹은 WSe2 는 반도체 특성을 나타내는 2차원 반데르 발스 물질로서강유전 PTO 박막을 이용하여 접합 구조를 형성하였다. 2차원 물질에서의 강유전 분극 효과를 직접적으로 파악하고자 하였으며 강유전 분극을 통해 2차원 물질 내의 전하 분포를 제어할 수 있음을 확인하였다. 특히, 강유전 분극의 방향에 따른 의존성을 보이면서 2차원 물질의 일함수가 변하고 수직 방향으로 비대칭적인 전하 분포가 나타나는 것이 관찰되었다. 2차원 물질 내의 자유 전하의 움직임 또한 강유전 분극에 의해 조절될 수 있으며 두 물질 간의 상호작용에 따라 전기적 특성이 결정된다. 상호작용을 바탕으로 퍼텐셜의 변화를 유도할 수 있고 퍼텐셜의 변화를 이용하여 빛에 따른 전기적 특성의 증가를 유도할 수 있다. 강유전 분극을 통해 빛에 의해 생성된 전하의 분리를 효과적으로 유도할 수 있고 강유전 분극 전하를 이용해 새로운 개념의 전극으로서의 가능성을 확인하였다.;Two-dimensional (2D) van der Waals (vdW) materials have attracted interest recently because of their unique physical properties, showing promising applications. 2D vdW semiconductors have a wide range of bandgaps and can be integrated with other functional materials. Ferroelectric oxide is an ultrahigh-k dielectric and it has spontaneous polarization and shows polarization reversal. Ferroelectricity can be used to control the electrical properties of 2D vdW semiconductor-based heterostructure. Control of ferroelectricity is a critical factor to manipulate the electrical properties of 2D vdW-ferroelectric heterostructure. It is important to understand the interaction between 2D vdW semiconductors and ferroelectrics. Control of ferroelectricity is related to domain control in ferroelectric thin films. Contribution of polarization states was formed differently depending on the crystallographic orientations of ferroelectric PbTiO3 (PTO) thin films. (001)- and (111)-oriented PTO thin films were obtained by using pulsed laser deposition method. The tilting degrees of polarization were controlled relative to the original polarization axes. Polarization distributions were formed differently depending on the orientations of the thin films. In particular, vortex-like domain structure was obtained in the (111)-PTO thin films. The piezoelectric response was also obtained and different features were investigated in the PTO thin films. In addition, domain control of the PTO thin films was achieved by applying poling processes. Domain reconfiguration phenomena was studied by demonstrating the interactions between polarizations. In particular, frustration of polarization is a critical factor to determine polarization relaxation behavior and it is pronounced in the (111)-PTO thin films. Therefore, arrangements of polarizations can be controlled by manipulating structural formation and applying the poling processes. 2D vdW semiconductors, such as MoS2 and WSe2, were integrated with the ferroelectric thin films, and 2D vdW-ferroelectric heterostructure were successfully fabricated. Ferroelectric polarization was used to control the charge distribution of 2D vdW semiconductors in vertical direction. Direct observation of polarization effect on MoS2 and WSe2 layers was achieved. The change of work function and the induced-dipole effect in MoS2 layers was investigated showing polarization dependence. The vertical transport was also dependent on the directions of ferroelectric polarization. In particular, the movement of free charges in MoS2 and WSe2 layers is controlled by ferroelectric polarization and it can be understood by the polarization charge coupling effect. Modulation of potential profiles was achieved by exploiting the polarization charge coupling effect. The potential modulation can give increase of photoresponse in the heterostructure. Ferroelectric polarization behaved as a physically doped electrode and the optoelectronic characteristics were improved.