Nanoscopic Characterization of Electronic Band Modification using Kelvin Probe Force Microscopy

Abstract

In this thesis, we investigated the spatial band modification in VO2 and MoS2 using Kelvin probe force microscopy (KPFM) techniques. VO2 exhibits a metal-insulator transition (MIT) near room temperature and has been studied extensively for various device applications; investigation of its fundamental mechanisms has also been undertaken. Atomically-thin two-dimensional (2D) semiconductors (SCs) are expected to lead to a new era in electronics and optoelectronics using Van der Waals heterostructures, which have far more tolerance in the choice of material combinations compared to conventional covalent bond type SCs. MoS2 is one of the most intensively studied materials in atomically thin 2D SCs. In chapter II.A, the dependence of the resistivity and surface work function (WF) on sample temperature was investigated in single crystalline 15 nm-thick-VO2 thin films deposited on TiO2. The thin films showed an abrupt change in resistivity at around 300 K. The transition temperature (TC) was somewhat lower than the TC of bulk VO2, because the thin films were under full tensile strain. These samples also allowed observation of metallic and insulating domains with distinct WF values throughout the metal–insulator transition. The metallic fraction (PM), estimated from WF maps, describes the evolution of the resistance based on a two-dimensional percolation model. KPFM measurements also showed the fractal nature of the domain configuration. In chapter II.B, the WF and its spatial distribution across domains of epitaxial 15 nm-, 30 nm- and 45 nm-thick VO2/TiO2 thin films was confirmed, while spanning the MIT. Fully strained thin films (15 nm-thick VO2/TiO2 thin films) were almost free of grain boundaries. In contrast, thicker films (30 nm- and 45 nm-thick VO2/TiO2 thin films) had cracks (dislocations) caused by strain relaxation. The surface area fraction of the insulating phase near the dislocations was higher than that in other regions. Thicker films have complicated domain patterns; hence, the three-dimensional (3D) percolation model properly described the MIT behavior. In chapter III, exfoliated MoS2 flakes with various thicknesses were fabricated on SiO2/Si and Au/Si substrates and the WF measured to deduce band profiles at the Au/MoS2 contacts. The WF of MoS2/SiO2 converged as the MoS2 thickness increased over 20 nm (30 layers), as reported in literatures. In contrast, the WF of MoS2/Au continued to increase with increasing MoS2 thickness up to 80 nm (120 layers). Such increase might indicate that formation of the space charge region in MoS2. However, the interfacial band bending models, successfully applied to the conventional 3D SCs, could not explain the reason why the WF of MoS2 on Au was much smaller than that on SiO2.;본 논문에서는, KPFM을 이용하여 VO2와 MoS2의 공간적인 밴드 변화를 조사하였다. VO2는 상온에서 금속 절연체 전이를 하여, 다양한 소자 응용에 대한 연구가 광범위하게 이루어지고 있으며 전이의 기작 규명에 대한 연구 역시 착수되어 진행되고 있다. 원자 수준의 얇은 층 구조를 가지는 2차원 반도체는 물질 조합을 선택하는데 있어서 전통적으로 공유결합을 하는 반도체보다 훨씬 더 잠재력을 가진 반데르발스 (van der Walls) 이종구조를 이용하므로 전자공학과 광전자공학의 새 시대를 열 것으로 기대되고 있다. 원자수준의 얇은 2차원 반도체들 중 MoS2는 가장 주목 받으며 연구된 물질 중 하나이다. II.A 장에서는 TiO2 위에 증착된 15nm 두께를 가지는 단결정 VO2 박막의 비저항과 표면 일함수의 온도의존성을 조사하였다. 15nm 두께를 가지는 VO2 박막은 약 300K에서 급격한 비저항의 변화를 보였다. 전이 온도는 벌크 VO2의 전이 온도보다 다소 낮은데, 그 이유는 15nm 두께를 가지는 VO2 박막이 전체적으로 변형힘을 받는 시료이기 때문이다. 또한 이 시료들은 금속-절연체 전이를 하는 동안 금속상과 절연체상이 별개의 뚜렷한 일함수를 갖는 것이 발견되었다. 일함수 그림을 통해서 추정한 금속상의 비율은 이차원 스미기 모델(percolation model)을 기반으로 하는 저항변화를 잘 기술해 주었다. 또한 KPFM 측정은 도메인의 분포가 프랙탈 (fractal) 성질을 갖는 것을 보였다. II.B장에서는 금속-절연체 전이가 일어나는 동안 15nm, 30nm, 45nm VO2/TiO2 박막의 일함수와 도메인들의 공간적 분포를 확인하였다. 시료 전체적으로 변형힘을 받는 얇은 박막 (15nm VO2/TiO2 박막)은 거의 grain의 경계가 없는 시료이다. 반면에 두꺼운 박막 (30nm, 45nm VO2/TiO2 박막)은 변형힘의 완화로 인해 어긋난 영역(dislocation)을 가지게 된다. 이러한 어긋난 영역 근처는 다른 영역보다 더 절연체 특성을 가졌다. 두꺼운 시료는 더 복잡한 도메인 패턴을 가졌고, 따라서 두꺼운 시료의 MIT 거동을 3차원 스미기 모델로 잘 설명될 수 있었다. III장에서는 다양한 두께를 가지는 박리된 MoS2 얇은 조각을 제작하여 SiO2/Si와 Au/Si 기판 위에 각각 올렸다. 그리고 MoS2/Au 접합부분에서의 밴드 프로파일을 밝히기 위해 일함수를 측정하였다. MoS2/SiO2의 일함수는 문헌에 보고된 것처럼 MoS2의 두께가 20nm 이상 (30장)에서 수렴 하였다. 반면에 MoS2/Au는 일함수가 80nm (120장)까지 증가하였다. 이 같은 증가는 MoS2 안에 공간전하영역이 형성된 것을 나타내는 것 일수도 있다. 하지만 성공적으로 전통적인 3D 반도체에 적용된 계면에서의 밴드 휘어짐 모델로는 Au에 올려져 있는 MoS2의 일함수가 SiO2의 것보다 훨씬 작은 이유에 대해서는 설명할 수 없었다.