Optical Characterization of Nanostructures

Abstract

Metal and semiconductor nanostructures exhibit unique optical responses, which cannot appear in their bulk counterparts. The fascinating optical properties of the metal and semiconductor nanostructures have aroused intensive research interests to unveil fundamental mechanisms and realize novel optoelectronics devices. In this thesis, I investigated interesting optical properties of Si and metal nanostructures, originated from Mie and plasmonic resonances. In chapter A, finite-difference time-domain (FDTD) simulations showed that the reflectance spectra of crystalline Si nanopillar (NP) arrays with diameters of 40, 70, 100, and 130 nm differed depending on wetting state. The observed reflectance dips of the 40-nm-diameter NP array were in good agreement with those estimated from destructive interference conditions at the top and bottom of the NPs: the NP arrays were treated as a homogeneous medium with an effective permittivity according to the effective medium approximation model. In contrast, the dip positions of the FDTD-simulated spectra for 70-, 100-, and 130-nm-diameter NP arrays deviated from the results of interference calculations, particularly for short wavelengths. This suggested that Mie resonances in individual NPs significantly increased the absorption cross-section at the resonant wavelengths, which was sensitive to the refractive index of the surrounding medium (i.e., the wetting state). Optical reflectance measurements provide an easy and efficient means of inspecting the wetting behavior of non-flat surfaces. In chapter B, I investigated the optical characteristics of 10-μm-thick crystalline Si wafers with an Ag heptamer nanocluster (NC) array, using the FDTD method. The anti-reflection properties of the Ag NC array were more pronounced at longer wavelengths, with respect to a monomer array, resulting in significantly enhanced optical absorption in the underlying Si wafer. The scattering cross-section spectra of the NC on the Si wafer exhibited one broad peak with a kink, whereas those in air showed two broad peaks and a sharp Fano dip between them. The high refractive index Si wafer weakened the near-field coupling between particles in the NCs, which modified the optical cross-sections of the Ag NC more drastically than those of the Ag monomer. Therefore the implementation of the NC nanoantennae for Si-based optoelectronic devices requires careful consideration of the substrate effects. In chapter C, I fabricated square arrays of metal-coated Si NPs (diameter: 200 nm, height: 150 nm, and period: 1 m) and studied their optical reflection spectra. For comparative studies, three kinds of metals, such as Ag, Au, and Pd, were deposited on the Si NP arrays. The bare Si NP array showed weak reflection dips, originated from Mie resonance, since the density (period) of the NPs was somewhat low (large). The metal coating significantly enhanced the Mie-resonance dips in the reflection spectra. This could be explained by the reflection and plasmonic effects of the metal layers. The FDTD simulations showed that additional weak dips in the metal-coated NP arrays could appear due to the localized surface plasmon excitation in the metal disks at the top of the NP. Such dips were too weak to be clearly identified in the experimental spectra. This study clearly suggested that the new emergent phenomena resonances in the metal-semiconductor hybrid nanostructures could appear due to synergetic collaborative interaction between the Mie and plasmonic resonances.;금속과 반도체 나노 구조는 특이한 광학적 반응을 보이는데, 이는 덩어리 구조에서는 나타나지 않는 부분이다. 금속 나노 구조에서는, 전도 전자의 집단 진동인 표면 플라스몬이 공명할 때의 강한 빛의 속박으로, 빛의 산란과 흡수를 증대시킬 수 있다. 다중 산란과 점진 굴절률, 간섭, 회절, 미 공명은 반도체 나노 구조에서 빛을 강하게 산란하고 흡수할 수 있도록 한다. 이런 흥미로운 금속과 반도체 나노 구조의 광학적 성질은 집중적인 연구를 일으켰고 근본적인 메커니즘을 밝혀내고 참신한 광전자자 소자를 실현시켰다. 본 논문에서, 필자는 실리콘과 금속 나노 구조의 미 공명과 플라스모닉 공명에 기인하는 흥미로운 광학적 성질을 연구하였다. II.A 장에서는, 유한 차분 시간 영역 시뮬레이션으로부터 지름 40와 70, 100, 130 nm 를 갖는 결정질 실리콘 나노 기둥 배열의 반사율이 젖음 상태에 따라 다르다는 것을 보였다. 지름 40 nm 의 나노 기둥 배열에서 관측된 반사율 골짜기는 나노 기둥의 위와 아래에서 나타나는 상쇄간섭 조건으로부터 추정된 골짜기의 위치와 잘 맞았다. 여기서 나노 기둥 배열은 유효 유전상수를 갖는 균질한 매질로 다루어졌다. 반대로 지름 70과 100, 130 nm 를 갖는 나노 기둥 배열은 간섭 계산결과와는 특히 짧은 파장에서 차이를 보였다. 이것은 각각의 나노 기둥에서의 미 공명이 공명 파장에서 크게 광흡수 단면적을 증가시켰다는 암시한다. 또한 이는 나노 기둥을 둘러싸고 있는 매질의 굴절률, 즉 젖음 상태에 민감하게 반응한다. 따라서 반사율 측정은 평평하지 않은 표면의 젖음 상태를 검사하는 쉽고 효율적인 방법을 제공한다. II.B 장에서는, 필자는 은 나노 헵타머 송이 배열이 있는 10 μm 두께의 결정질 실리콘 기판의 광학적 특성을 유한 차분 시간 영역법을 통해 보였다. 은 나노 송이 배열의 반사 방지 특성은 단량체 배열에 비하여 긴 파장에서 더 분명하게 보였고, 따라서 밑에 있는 실리콘 기판에서의 광흡수를 크게 증대시켰다. 실리콘 기판에 놓인 나노 송이의 산란 단면적은 굽은 하나의 넓은 봉우리 모양을 보이는 반면, 공기에 놓여 있는 나노 송이는 두개의 넓은 봉우리와 그 사이에 파노 골짜기를 보인다. 높은 굴절률을 갖는 실리콘 기판은 은 단량체의 광단면적 보다 은 나노 송이의 광 단면적을 더 극적으로 변형시키는 나노 송이에 있는 알갱이들 간의 근거리장 결합을 약화시킨다. 따라서 실리콘 기반의 광전자 소자를 위한 나노 송이 나노 안테나가 충족되기 위하여 기판 효과의 주의 깊은 고려가 필요하다. II.C 장에서는, 필자는 메탈을 증착한 실리콘 나노 기둥의 사각 배열(지름: 200 nm, 높이: 150 nm, 주기: 1 m)을 제작하였고, 그들의 광반사율에 대하여 조사하였다. 비교를 위하여, 은, 금, 팔라듐과 같은 세가지 종류의 금속을 실리콘 나노 기둥 배열에 증착하였다. 증착하지 않은 실리콘 나노 기둥 배열은 나노기둥의 밀도(주기) 가 조금 낮기(길기) 때문에, 반사율에서 미 공명에 기인하는 약한 골짜기를 보였다. 금속 증착은 눈에 띄게 미 공명으로 인한 반사율 골짜기를 증대시켰다. 이것은 금속층의 반사와 플라스모닉 효과로 설명할 수 있다. 유한 차분 시간 영역 시뮬레이션은 메탈이 증착된 실리콘 나노 기둥 배열에서 추가적인 약한 골짜기가 나노 기둥의 위에 있는 금속 디스크에서의 국소 표면 플라스몬 여기로 인해 나타날 수 있다는 것을 보였다. 이러한 골짜기들은 실험에서의 반사율에서는 너무나 약해서 잘 드러나지 않았다. 이 연구는 금속과 반도체의 결합 나노 구조에서 미 공명과 플라스모닉 공명간의 동반상승적이고 협동적인 작용으로 인하여 새롭게 떠오르는 공명 현상이 나타날 수 있음을 뚜렷하게 제시한다.