Synthesis and Characterization of Graphene-Based Materials

Abstract

In chapter 1, nitrogen doped graphene sheets were prepared through various methods including thermal annealing in ammonia gas, hydrothermal method in the presence of hydrazine hydrate, and thermal annealing with melamine. The morphology and structure of nitrogen doped graphene sheets were investigated by PXRD, HR-TEM, XPS, and elemental analysis. Depending on the methods, the nitrogen content and functionalities are varied. The resultant nitrogen-doped graphene via various methods included about 2-6% of nitrogen atoms. Currently, the chemical doping with foreign atoms is an effective strategy to improve the electronic properties of graphene sheets. We expect that nitrogen-doped graphene may exhibit some unique chemical/physical properties and possibility of various potential applications. In chapter 2, effective catalyst for oxygen reduction reaction (ORR) in fuel cells was fabricated using graphene sheets composited with polyelectrolyte, poly(diallyldimethylammonium chloride), and Fe3O4 nanoparticles. Fe3O4 coated polyelectrolyte functionalized graphene was obtained by one-pot solvothermal method. The morphology and structure of the composites were examined by HR-TEM, EDS, SEM, PXRD and XPS. Porous Fe3O4 nanoparticles with round shape are prepared and the average diameter was around 100 nm. The NPs were decorated randomly on the transparent graphene sheet. The resultant graphene-based composite showed remarkable electrocatalytic activity toward ORR. These effective electrocatalytic properties of the graphene-based composite suggest the cost-effective development of various carbon-based efficient ORR catalysts.;그래핀은 탄소로 이루어진 2차원 평면 구조로 높은 전기전도도, 열전도도, 인장강도, 탄성력 등의 특별한 성질을 지녀 다양한 분야에서 연구되고 있는 신소재이다. 본 연구에서는 이러한 그래핀의 특성을 이용하여 그래핀 기반 물질을 합성한 뒤 그 특성을 분석하였다. 제 1장은 질소 치환된 그래핀의 합성과 구조 분석에 관한 것이다. 합성법에 따른 결과의 비교를 위해 암모니아 가스와 열처리, 수열반응, 멜라민과 열처리의 세 가지 방법을 이용하여 합성하였다. 합성된 그래핀의 형태와 구조는 PXRD, HR-TEM, XPS를 이용하여 확인하였고 질소 함량과 구조는 XPS와 원소분석을 통해 확인하였다. 합성법에 따라 질소 함량과 구조가 달라졌으며, 질소 함량은 2-6 at. % 정도로 나타났다. 최근 원소 치환법은 그래핀의 전기적 특성 등을 향상시켜주어 많은 연구가 이루어지고 있으며 질소 구조는 이러한 특성에 영향을 미친다고 알려져 있다. 따라서 이번 연구에서 나타난 다양한 합성법에 따른 질소 구조의 변화가 앞으로 그래핀의 다양한 응용에 도움이 될 것을 기대한다. 제 2장에서는 연료전지 용 백금촉매를 대체할 촉매 개발의 일환으로 one-pot 용매열 반응을 이용하여 100 nm 정도의 다공성 산화철 나노입자와 PDDA로 둘러싸인 그래핀을 합성하였다. 합성된 복합체의 형태와 구조는 SEM, HR-TEM, XRD, XPS를 이용하여 확인하였으며 비교를 위해 다른 처리를 하지 않은 그래핀과 PDDA로 둘러싸인 그래핀, 산화철 나노입자와 결합한 그래핀을 각각 준비하였다. CV와 LSV를 이용하여 연료전지 촉매로서의 특성을 확인한 결과 그래핀에 비해 좋은 촉매 특성을 보이며 4전자 반응에 가까운 반응을 보인다는 것을 확인하였다. 이러한 그래핀 기반 물질의 좋은 촉매 효율은 가격경쟁력 있는 연료전지용 촉매 개발의 가능성을 확인시켜주었다.