Nonlinear optical characterizations of chiral molecular systems

Abstract

카이랄 분자계는 분자 자체의 비중심 대칭성을 가지므로 2차 비선형 광학 효과를 나타나는 계이다. 본 논문에서는 다양한 카이랄 분자계로 만들어진 시료의 2차 비선형 광학 특성을 선형 전기광학 효과와 제2고조파 발생의 방법들을 이용하여 측정함으로써 그 물리적인 얼개를 밝히고, 나아가서는 보다 우수한 비선형 광학 특성을 가지는 카이랄 유기 분자계를 제작하는 방향을 제시하였으며 이를 위해 물질의 비선형 특성을 측정하는데 필요한 광학적 실험 방법을 제안하였다. 먼저 카이랄 분자계의 선형 전기광학 효과를 측정하기 위해 단일빔 편광 간섭계를 제안하였고, 이를 이용하여 카이랄리티가 존재하는 무기결정인 Bi₁₂SiO₂ 와 polyisocyanate 유기 고분자 박막의 선형 전기광학 효과를 측정하였다. 카이랄리티가 비선형 광학 특성에 미치는 영향을 광학활성과 복굴절 사이의 중첩 원리를 이용하여 이론적으로 분석하였다. Polyisocyanate 유기 고분자 박막의 경우 광학활성이 비선형 광학 특성을 나타냄을 보았다. 다음으로 천연 고분자인 chitosan에 비선형 광학 특성을 갖는 색소 분자를 도입하여 기능성 유기 고분자 화합물을 합성하였고, 이를 박막으로 제작하여 표면에서 발생되는 제2고조파 신호를 측정하였다. 비선형 광학 색소에 유도된 카이랄리티의 공명 효과로 인하여 카이랄 성분을 포함하는 비선형 광학 계수가 증강된 실험 결과를 얻을 수 있었다. 본 연구를 통하여 카이랄리티가 2차 비선형 효과에 미치는 영향을 규명하였으며, 비선형 광학 성질을 가지는 카이랄 분자계가 유용한 2차 비선형 광학 소재임을 제안하고자 한다. ; We have studied the second-order nonlinear optical effects such as the linear electro-optic effect and the second harmonic generation for the various chiral systems, which are useful systems for the second-order nonlinear optics due to the low symmetry. And also we investigated the mechanism of the second-order nonlinear optical properties from the chiral molecular systems and suggested the way to optimize the chiral system to maximize the nonlinear responses. Moreover we developed the experimental methods to measure the linear and the nonlinear optical properties of the chiral system. For the experimental procedure of linear electro-optic measurement, we proposed the single beam interferometry and investigated the linear electro-optic effect in a chiral Bi₁₂SiO₂ single crystal and a polysocyanate organic polymeric film. The linear superposition principle of the induced birefringence and the optical activity was employed in the theoretical analysis of the experimental electro-optic effects. It was also found that the optical rotation exhibits a nonlinear optical behavior in the polyisocyanate polymeric film. We also observed the induced chirality of the onolinear optical functional group from the chiral chitosan host polymeric system from the surface second-harmonic generation. Moreover, from the obtained chiral nonlinear optical coefficients, it was found that the second-order nonlinear optical effects can be enhanced by the optical resonance of the induced chirality. From these works, we confirmed that the chirality can be a promising property for the second-order nonlinear optical processes to develop the new material systems and the devices for optical communication.