Radioactivity measurements of β, γ emitting nuclides by the 4πβ-γ coincidence counting method

Abstract

The radioactivity measurements for `^60 Co, `^75 Se, `^133 Ba, and `^192 Ir nuclides were performed with the 4πβ-γ coincidence counting system consisting of a pressurized 4π proportional counter and two NaI(Tl) scintillation detectors. In order to determine the activities of these nuclides, the efficiency-extrapolation method by means of low energy threshold level variations was applied to the coincidence counting measurement. The activity measurement of the simplest β,γemitting nuclide `^60 Co was done to check the quality of standardization method in the international intercomparison, although activity measurement method for this nuclide by the 4πβ-γ coincidence counting has been well established. The activity of `^60 Co was determined to be 142.690.43 kBq/g as of reference date. In the measurement of electron capture decaying `^133 Ba nuclide, for the enhancement of the low detection efficiency, the gamma gate was selected in the energy range above 200 keV which can avoid the influence of conversion electrons with low energy emitted in the decay of `^133 Ba. As a result, the activity of `^133 Ba was determined to be 141.82±0.77 kBq/g as of reference date. Since the measurements of activity for the `^75 Se nuclide with a long-lived isomeric state (half life16.8 ms) at 304 keV level and for the `^192 Ir nuclide with two decay branches (electron capture decay and beta decay) encounter some technical difficulties because of special properties of their decay schemes, further advanced measurement techniques were required. In the measurement of `^75 Se nuclide, particularly, to evaluate the effect of delayed events due to the isomeric state on the measured result, the correlation counting method in conjunction with bi-dimensional data acquisition system developed in KRISS (Korea Research Institute of Standards and Science) was applied. The resulting fraction of delayed events was found to be 6.9±0.3 %. The value was well agreed with results reported by several other groups within their uncertainties. On the basis of this result, the activity measurement of `^75 Se was carried out by using two gamma gates independently. As a result, the activity corrected for the effect due to the existence of isomeric state was determined to be 1.2702±0.0072 MBq/g as of reference date. And, for the `^192 Ir nuclide, radiations emitted between the beta decay and electron capture decay cause the difference of efficiency in the beta counter, and thus give rise to a large uncertainty to the measured result. Therefore, the four different gamma gates were used to investigate the influence of electron capture decay on the measured result. The influences of the decay at the individual gates were evaluated by means of the correction method developed in this study, and corrected to determine a real activity. The correction method was based on the count rates measured at each gate and the decay scheme parameters. The results obtained from each gate showed a good agreement within one standard deviation. As a result, the final activity of `^192 Ir was determined to be 1.1073±0.0028 MBq/g as of reference date. In summary, the results obtained from the activity measurement of the four nuclides were participated in the international intercomparison of radioactivity measurement by BIPM (Bureau International des Poids et Mesures), and the results of the intercomparison showed differences of 0.20 % for `^60 Co, 1.34 % for `^75 Se and 0.95 % for `^133 Ba from the unweighted mean values derived from the results of intercomparison by BIPM, respectively. It was well shown that the results of the activity determined from the three nuclides are very closely located in the individual unweighted mean values. But, the result of the `^192 Ir nuclide has not been suggested yet.In this study, we established the improved measurement method for the standardization of nuclides with complex decay scheme, that is, application of the correlation counting method to measure the fraction of the delayed events due to the isomeric state such as the `^75 Se, and development of the correction method for the difference of efficiency arising from the two decay branches in the measurement of `^192 Ir. Further, the correction method developed in this study can be extensively extended to any nuclides with complex decay scheme. ; `^60 Co, `^75 Se, `^133 Ba와 `^192 Ir 핵종의 방사능측정은 고압형 4π 비례계수기와 두 대의 NaI(Tl) 섬광 검출기로 구성된 4πβ-γ 동시계수장치를 사용하여 수행되었다. 본 연구에서는 이들 핵종의 절대방사능을 산출하기 위하여 베타 채널의 저에너지 문턱준위 변환방법을 근거로 한 효율외삽 방법이 적용되었다. 가장 대표적인 β-γ 방출핵종인 `^60 Co의 경우 4πβ-γ 동시계수방법에 의한 방사능 측정방법은 비교적 잘 확립되어 있지만 본 연구에서는 국제비교에 참가하여 본 측정방법의 타당성 및 표준화의 확립을 위하여 이 핵종의 방사능 측정을 수행하였다. `^60 Co 핵종의 방사능은 기준일 현재 (142.69 ± 0.43) kBq/g 으로 나타났다. 전자포획 핵종인 `^133 Ba은 붕괴에서 많은 양의 저에너지 전환 전자를 방출하므로 베타 검출기의 검출효율이 낮아지게 되고 이는 방사능 측정의 불확도에 영향을 미친다. 따라서 `^133 Ba 핵종의 방사능 측정은 이들의 영향을 최소화하기 위해 감마 gate를 200 keV 이상의 에너지 영역에 설정하여 수행되었다. 그 결과 `^133 Ba 핵종의 방사능은 기준일 현재 (141.82 ± 0.77) kBq/g 로 결정되었다. 한편, 이성핵 전이 핵종인 `^75 Se와 이중 붕괴도형(전자포획 붕괴와 베타 붕괴)을 갖는 `^192 Ir 핵종은 그들의 특징적인 붕괴도형 때문에 방사능 측정에서 보다 개선된 측정방법이 요구된다. 따라서 `^75 Se 핵종의 측정에서는 이성핵 상태인 304 keV의 에너지 준위에서 방출되는 지연사건율이 측정결과에 미치는 영향을 알아보기 위하여 한국표준과학연구원에서 개발돤 이차원 동시계수장치와 함께 상관계수방법이 적용되었다. 본 실험에서 측정된 지연사건율 값은 (6.9 ± 0.3) %이었다. 이 값은 여러 다른 실험결과들로부터 보고된 값들과 측정 불확도내에서 잘 일치한다. 위 결과를 바탕으로 하여 `^75 Se 핵종의 방사능 측정은 두 개의 감마 gate에서 독립적으로 수행되었다. 그 결과, 이성핵 상태에 기인하는 지연사건율에 대하여 보정된 방사능 값은 기준일 현재 (1.2702 ± 0.0072) MBq/g 로 결정되었다. 또한 `^192 Ir 핵종의 전자포획 붕괴와 베타 붕괴에서 방출된 방사선들은 베타검출기에 대한 검출효율값에 차이를 유발시키므로 측정결과에서 큰 불확도를 가져온다. 그러므로 `^192 Ir 핵종의 방사능 측정에서는 측정결과에 대한 전자포획 붕괴의 영향을 조사하기 위해서 4개의 감마 gate가 사용되었다. 각 gate에서 그 붕괴의 영향은 본 연구에서 개발된 보정 방법을 사용하여 산출되었으며 실제 방사능 값을 얻기 위하여 보정되었다. 보정방법은 각 gate에서 측정된 계수율과 붕괴도형 매개변수로부터 유도된다. 각 gate에서 얻어진 결과들은 표준편차내에서 잘 일치하였다. 그 결과, `^192 Ir 핵종의 최종 방사능은 기준일 현재 (1.1073 ± 0.0028) MBq/g 로 결정되었다. 위의 4 개 핵종들의 방사능 측정에서 얻어진 결과들은 국제도량형국이 주관하는 방사능 측정의 국제상호비교에서 그 비교에 보고된 각 결과들의 평균값에 대해 `^60 Co 핵종은 0.2 %, `^75 Se 핵종은 1.34 % 그리고 `^133 Ba 핵종은 0.95 % 의 차이를 나타내었으며 국제상호비교 결과의 평균값과 측정불확도내에서 일치하는 매우 좋은 결과를 보였다. 한편, `^192 Ir 핵종의 경우는 아직까지 국제상호비교의 결과가 보고되지 않고 있다. 본 연구로부터 복잡한 붕괴도형 및 순수 전자포획 핵종들의 표준화에 있어서 보다 개선된 측정방법이 확립되었다. 즉, `^75 Se 핵종의 측정에서 이성핵 상태에 기인하는 지연사건율을 측정하기 위한 상관계수방법의 적용, 그리고 `^192 Ir핵종의 측정에서 두가지 붕괴유형으로부터 발생되는 효율차이에 대한 보정방법의 개발이다. 또한 이 보정방법은 복잡한 붕괴도형을 가지는 다른 핵종에 대해서도 확장 적용될 수 있다. 특히, 본 연구에서 측정되어진 이들 4개의 핵종은 혈액의 흐름등과 같은 생체기관에 대한 진단을 위한 핵의학 분야에서 트레이서로서, 또한 공업분야에서의 재질의 두께, 철판의 평평함, 탱크의 유면 높이 측정과 같은 방사능의 정밀측정을 요구하는 다양한 분야에서 매우 유용하게 사용될 수 있다.