초-레일리 산란을 이용한 1차 초분극율 결정에 관한 연구

Abstract

분자의 방향성 요동에 의한 제2차 비선형 광학 반응인 초-레일리 산란(Hyper-Rayleigh scattering)을 이용하여 거시적 중심대칭구조 물질에서 비선형성을 결정하고자 하였다. 우선 이론에서 조화 산란(harmonic scattering)과 보통 산란(ordinary scattering)에 대하여 양자역학적으로 접근하여 단위 시간당 전이확률 및 산란 단면적을 구하고, 초-레일리 산란에 대하여 고찰하였다. 이 이론을 바탕으로 초-레일리 산란의 방법을 이용하여 비선형 광학 물질의 1차 초분극율과 편극 소거율을 결정하였다. 또한 공간 좌표계에서의 1차 초분극율과 분자 좌표계에서의 1차 초분극율을 연결하는 방향 코사인(direction cosine)에 관심을 갖고, 분자들이 무작위로 분포된 경우와 전기장에 의해 정렬된 경우의 방향 코사인을 계산하였다. 그리고 실험을 통하여, 편극 소거율을 분자에 가해지는 전기장의 크기에 대한 함수로 측정하여 이론치와 비교하였다.;The hyper-Rayleigh scattering(HRS) is one example of second order nonlinear optical processes, where second harmonic generation originates from molecular orientational fluctuations. First, harmonic scattering and ordinary scattering are analyzed quantum mechanically, and transition rates and scattering cross sections are calculated. The first hyperpolarizabilities β and the depolarization ratios of the nonlinear optical materials are determined with the HRS method. Assuming Maxwell-Boltzmann orientational distributions, direction cosines relating β in space-fixed axes with β in molecular-fixed axes are obtained for molecules oriented arbitrarily and also for those aligned by an electric field. In experiment, the variation of the depolarization ratios is obtained as a function of electric field strength and is compared with theoretical results.