Carbon isotope analyses of individual hydrocarbon molecules in bituminous coal and oil shale : Comparison with murchison meteorite

Abstract

탄화수소(hydrocarbons) 분자들의 ^(13)C/^(12)C 비는 운석의 기원, 초기 태양계, 생명 이전 진화, 그리고 생명의 기원에 대하여 중요한 정보를 제공한다. 머치슨 운석으로부터 벤젠과 메탄올로 추출된 탄화수소는 실리카겔(silica gel) 크로마토그래피(chromatography)를 통해 지방족(aliphatic), 방향족(aromatic), 극성(polar)탄화수소로 분리된다. 각각의 분리된 탄화수소는 다시 기체 크로마토그래피(GC)에 의해 분자량에 따라 분리된다. 그런 후에, 각 분자들의 탄소원자들은 이산화탄소(CO_(2))로 산화된다. 이 이산화탄소 기체의 ^(13)C/^(12)C 비가 안정동위원소 질량분석기(IRMS)로 분석된다. 탄화수소는 운석 속에 아주 소량 들어 있어서, 정확한 동위원소비를 측정하기가 매우 어렵다. 그래서, 우리는 추출한 용액을 농축시키고, 분리비(split ratio)를 줄이고, 주입하는 시료의 양을 늘리고, 질량분석기 작동 프로그램의 변수를 조절하는 등의 실험 요소들을 가능한 한도 내에서 최대로 조절했다. 실험 결과 머치슨 운석의 세 가지 탄화수소의 δ^(13)C 값들이 방향족, 극성, 지방족 탄화수소의 순으로 커지는 것을 발견했다. 안트라센(anthracene)이 -5.84‰로 가장 높은 값을 보였고, 디벤조파이리딘(dibenzopyridine)이 -58.34‰로 가장 작은 값을 보였다.;(13)^C/(12)^C ratios of hydrocarbon molecules have important informations about the origin of meteorite, the early solar system, prebiotic evolution, and the origin of life. Hydrocarbons extracted by benzene and methyl alcohol from the Murchison meteorite (CM2) were further separated by silica gel chromatography into predominantly aliphatic, aromatic, and polar hydrocarbon fractions. Each fraction was further separated by gas chromatography into individual molecule species. Then carbon atoms of the individual molecule species were sequentially oxidized to carbon dioxide(CO_(2)). Since water(H_(2)O) was produced as a byproduct, the oxidized molecules must pass water trap which was maintained at -100℃ . (13)^C/(12)^C ratios of carbon in resulting carbon dioxide were analyzed by stable isotope ratio mass spectrometer(GC-IRMS). The precise delta values of hydrocarbons in Murchison meteorite were very difficult to obtain, because of their small concentration. We controlled some experimental factors such as concentration of the solution, split ratio and injection volume in GC, and parameters in IRMS. δ(13)^C values of three types of hydrocarbons in Murchison meteorite were increasing in the order of aromatic, polar, and aliphatic hydrocarbons. Anthracene showed the highest δ(13)^C value of -5.84‰ and dibenzopyridine showed the lowest δ(13)^C value of -58.34‰.