산을 이용한 광물 제거 과정에서 일어나는 수소 교환반응이 운석의 수소 동위원소 분석에 미치는 영향에대한 연구

Abstract

The evidences for deuterium enrichment in the organic matter of meteorites were revealed by analysing acid residues. In the case of meteorites, the examination of the isotope exchange reaction processes during acid treatment is not easy because of the isotopic inhomogeneity in meteorite. Therefore, it is important to search how the isotopic exchange reactions during demineralization processes influence the D/H ratio obtained in acid residues of well characterized material. In this experiment, the bituminous coal and oil shale were used. These are terrestrial materials which contain various organic materials and .have similar mineralogical structures to meteorites. After the acid demineralization, the samples were rinsed with water solutions having D/H ratios, 1, 2, 3, 5 times that of SMOW. Hydrogen gas was extracted as a form of H_(2) and H_(2)O by stepwise pyrolysis and combustion. Samples rinsed with heavy water showed heavy hydrogen gases at temperatures, 320℃~950℃. There are good correlations between δD values of H_(2) and H_(2)O released at each temperature step and δD values of rinsing water. At lower temperatures, adsorbed water was predominantly released. At higher temperatures above 600℃, δD values of H_(2) gas became progressively more positive. From the analyses of released gas compositions and amounts from five samples, the chemical and structural properties appeared to be the most important elements to determine hydrogen sorption properties on acid residues of bituminous coal and oil shale. These results might help understand the release patterns of hydrogen gas in acid residues of primitive meteorite.;HCI, HF, HNO_(3) 등 산으로 처리한 운석의 잔여물을 분석하므로써 중수소가 운석의 유기물질 내에 높은 함량으로 존재하고 있다는 것이 알려져 있다. 이 때, 운석과 시약의 수소 동위원소비(D/H) 사이에는 2배 이상의 차이가 있을 수 있다. 따라서, 시료를 처리하는 과정에서 일어날 수 있는 수소 동위원소 교환이 잔여물 측정 결과 얻어진 D/H 비에 영향을 주는 지 알아 볼 필요가 있다. 그러나, 운석은 동위원소적으로 비균질성을 갖고 있기 때문에 시료 처리 과정에서 일어나는 동위원소 교환을 규명하기가 용이하지 않다. 따라서, 본 논문에서는 산에 녹지 않는 운석의 유기물질과 비슷한 광물학적 구조를 지닌 지구의 유기물질인 유연탄(bituminous coal)과 오일세일(oil shale)을 시료로 사용하였다. 산을 이용한 일반적인 광물 제거 과정에 따라 시료를 처리하였다. 특히 시료 처리 과정 중 마지막 단계인 녹아 나온 유기물질과 남아 있는 산을 헹구는 과정에서 쓰이는 헹굼액의 수소 동위원소비를 보통 수소(SMOW)에 비해 각각 1, 2, 3, 5배로 하여 시료에 처리하였다. 처리된 시료들을 온도에 따른 단계적 열분해법으로 수소를 추출하고 질량분석기를 이용하여 분석했다. 실험 결과, 헹굼액의 동위원소비가 증가할수록 시료에 미치는 동위원소적 영향은 선형적으로 증가하지만 헹굼액이 주는 동위원소적 영향은 시료를 헹구는 과정에서의 방법, 그리고 수소가 나오는 상태(H_(2)O, H_(2)) 등에 따라서 각각 달랐다. 수소 추출 시 나타나는 D/H와 가열온도의 상호관련성은 크지 않았다. 열분해 시 주어진 온도마다 다양하게 나타나는 동위원소비 조성으로부터 시료의 화학적, 구조적 차이를 발견할 수 있었다. 이 차이는 다른 성분 구조 분석접근 방법으로 얻은 결과와 같다. 특히 유연탄을 이용한 실험으로부터 이전의 연구자들이 운석을 대상으로 하여 연구한 것과 유사한 결과를 얻을 수 있었다. 이는 운석과 유연탄의 동위원소적 흡착 특성이 유사하다는 것을 보여주고 있다.